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《大连理工大学》 2006年
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中孔SAPO分子筛合成及其在载Pt催化剂中对正辛烷异构化性能影响的研究

胡云峰  
【摘要】:九十年代Chevron公司成功地开发了Pt/SAPO-11的异构脱蜡催化剂,改变了传统的润滑油基础油加工工艺。该双功能催化剂采用具有中等酸性强度、一维中孔孔道结构的SAPO-11分子筛作为酸性载体,但是目前对SAPO-11对长链正构烷烃具有高异构化选择性的原因还存在争论。探索SAPO-11高异构化选择性的原因,有利于开发新的长链正构烷烃异构化催化剂。本论文考察代表不同孔道结构、酸性强度的分子筛上正辛烷异构化性能,确定可以用于长链正构烷烃异构化分子筛的特点。同时探索中孔SAPOs(包括SAPO-11、-31和-41)的合成方法,为工业放大生产此类分子筛奠定基础。论文的主要内容如下: 一、分子筛孔道结构和酸性对正辛烷异构化性能的影响。 合成了代表不同孔道结构、酸性强度的九种分子筛:SAPO-5、SAPO-11、SAPO-31、SAPO-41、SAPO-34、ZSM-5、ZSM-22、ZSM-23、MCM-22,利用XRD、SEM、XRF、NH3-TPD、Py-FTIR手段表征了分子筛样品的晶相、相对结晶度、晶貌、组成、酸性,评价了负载0.5wt%Pt的这些分子筛的正辛烷异构化性能。首先确定了分子筛的孔口大小、孔道形状对正辛烷异构化结果的影响,实验结果表明在十二元环的大孔分子筛(如SAPO-5)和八元环的小孔分子筛(如SAPO-34)上正辛烷异构化效果不理想;存在弯曲孔道的中孔分子筛(如ZSM-5)和孔道中存在笼腔的中孔分子筛(如MCM-22)也不能有效地抑制裂解;而一维中孔的分子筛(如SAPO-11、-31、-41、ZSM-22、-23)都表现出了优良的正辛烷异构化性能,在较宽的正辛烷转化率范围内(~80%)都获得了较高的异构化选择性(90%)。一维中孔分子筛的孔道抑制了易于裂解的双甲基和多甲基异构体的生成,同时提高单甲基异构体在孔道内扩散速度,有效避免了异构化产物β裂解的发生。另外通过比较SAPO和SiAl两系列一维中孔分子筛,得到了不同的酸强度对正辛烷异构化性能影响,发现一维中孔的SiAl分子筛上强酸中心未使正辛烷裂解反应加剧,由此进一步表明分子筛孔道形状对正辛烷异构化选择性有决定性作用,而分子筛的酸性与正辛烷转化活性有密切关系。在此基础上提出,根据正辛烷异构化选择性随转化率的变化曲线和正辛烷转化率在70%左右时裂解产物中异构烷烃的含量,可以得到中孔分子筛孔道形状是否呈直线形、弯曲形或有较大空间存在(如笼腔)的信息。 二、SAPO-11的合成及其正辛烷异构化性能的研究。 在论文指定的基准晶化条件基础上,考察了改变晶化温度、晶化时间、铝源种类、硅加入量和硅源种类、模板剂加入量和种类对SAPO-11的合成及其异构化性能的影响。在该合成体系下,170℃的晶化温度和48h的晶化时间合成的SAPO-11具有较高的结晶
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 王瑜;沸石分子筛基双功能催化剂的制备及其催化烷烃异构化反应性能研究[D];黑龙江大学;2011年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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2 张飞;耿承辉;高志贤;周敬来;;长链正构烷烃临氢异构化Pt/SAPO-11催化剂的研究 Ⅰ.不同添加物对催化性能的影响[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
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4 杨晓梅;长链正构烷烃在多功能催化剂上的择形异构化[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
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7 陈松;原位晶化材料合成及加氢裂化催化应用研究[D];浙江大学;2007年
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 孙晶晶;含氮MWW结构分子筛的合成、表征及催化性能的研究[D];华东师范大学;2011年
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7 王瑜;沸石分子筛基双功能催化剂的制备及其催化烷烃异构化反应性能研究[D];黑龙江大学;2011年
8 黄丽华;贫燃条件下汽车尾气中NO_x选择催化还原的催化剂研究[D];汕头大学;2003年
9 蒋冬梅;改性沸石负载杂多酸烷烃异构化催化剂研究[D];南京工业大学;2003年
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【同被引文献】
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【二级参考文献】
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8 刘丽珍;水溶性酞菁金属配合物的合成及其与牛血清白蛋白的相互作用[D];福建师范大学;2005年
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10 岳文强;3’-脱氧-3’-[~(18)F]氟代胸腺嘧啶脱氧核苷([~(18)F]FLT)的制备与研究[D];中国原子能科学研究院;2005年
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