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高浓度有毒有机废水微波辅助常压连续催化湿式氧化工艺研究

卜龙利  
【摘要】:本论文采用一种新的工艺:微波辅助催化湿式氧化,在微波辐照和常压条件下,以活性炭或炭载金属为催化剂,空气为氧源,固定床反应器中动态连续地处理废水中的优先控制污染物对硝基酚(PNP)和五氯酚(PCP);通过处理不同行业的实际高浓度有机废水来考察这种新工艺的实用可行性。 主要开展了以下几方面的工作: 首先为了消除活性炭或炭载金属催化剂吸附作用对目标物降解效果的影响,测定了PNP和PCP的吸附等温线,确定出实验过程中催化剂上目标物的预吸附量。 在活性炭固定床微波辅助催化湿式氧化实验中,考察了浓度从200~11000mg·L~(-1)的PNP溶液的处理情况,结果表明90%以上的PNP被降解;而且随着初始浓度的升高,反应出水浓度却保持不变,溶液中的PNP几乎被完全去除和矿化。通过考察微波功率、空气量、活性炭用量和进水流量等不同参数的影响作用得出反应最佳实验条件;最佳实验条件下长时间的连续运行发现,高温可使活性炭的微孔减少,从而使目标物的去除效率下降。邻硝基酚、苯酚、硝基苯、氢醌、苯醌和3-[对硝基酚基]-丙酸是PNP降解的主要中间产物,高温热解和氧化分解作用并存于PNP的降解过程中。电加热实验不能降解溶液中的PNP,炭化硅固定床对PNP的去除效果明显不如活性炭,活性炭的吸波性和吸附性在PNP的降解过程中起着重要作用。 应用微波能制备了炭载金属催化剂,表征发现,微波法制备的催化剂表面上金属颗粒分布均匀,其形貌尺寸和晶粒尺寸均小于传统浸渍法制备的金属颗粒形貌尺寸和晶粒尺寸。微波法制备炭载金属催化剂过程中不需要H_2还原,活性炭参与了金属的还原反应。 炭载金属催化剂微波辅助催化湿式氧化工艺可高效地降解和矿化溶液中的PNP和PCP。与活性炭相比,炭载金属催化剂表现出更高的去除效率和更好的实验稳定性。对PNP来说,金属的负载并没有改变PNP的降解反应历程,而只是加速了反应的进行;在PCP降解反应中,检测到脱氯和脱羟基的中间产物,高温热解和氧化反应同样并存


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