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《大连理工大学》 2006年
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具有微结构表面碳电极对水中氯代酚的电催化还原脱氯

崔春月  
【摘要】:近年来,电还原法处理氯代有机物,因脱氯效率高、操作简便、环境友好等优点,引起了研究者的广泛重视。本论文选用不同微结构表面的碳材料(活性炭纤维、石墨、多壁碳纳米管)作为电极负载Pd催化剂,用于电催化还原脱氯处理水中典型的难降解多氯代有机污染物(五氯苯酚为例)。主要开展了以下几个方面的工作: 利用电化学法,制备了负载Pd催化剂的活性炭纤维(ACF)电极,并将其用于五氯苯酚(PCP)的吸附和电催化还原降解过程。扫描电镜(SEM)分析表明,Pd催化剂在活性炭纤维上分散均匀。通过吸附实验,得出Pd/ACF电极对水溶液中的PCP具有高的吸附速率和吸附容量。在恒电流模式下,Pd/ACF电极对被吸附的PCP具有很好的去除效率和电流效率,但Pd/ACF电极稳定性较差。通过GC/MS降解产物分析表明,PCP降解途径是逐步脱氯,最终完全脱氯降解为苯酚。 采用化学气相沉积法(CVD)和电化学法,在石墨基体上制备了负载Pd催化剂的多壁碳纳米管(MWCNTs)膜电极;SEM、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和BET比表面积分析表明,碳纳米管的管外径为40~60nm左右,比表面积为54m~2/g;Pd催化剂在MWCNTs上分布均匀,平均粒径约为13nm左右。以PCP为目标物研究了Pd/MWCNTs/石墨电极的电催化还原性能。结果表明,在恒电压模式下,Pd/MWCNTs/石墨电极对低浓度PCP有很好的去除效果和电流效率,且电极稳定性较好。 动力学研究表明,PCP在Pd/MWCNTs/石墨电极上的反应过程符合准一级反应动力学。系统地考察了温度、阴极电解质浓度、催化剂含量、阳极电解质浓度、偏压对电催化还原PCP反应动力学过程的影响,并建立了相应的动力学模型。此模型对电催化还原PCP反应具有很好的预测功能。 线性伏安法和GC/MS分析表明,PCP在P MWCNTs/石墨电极上的降解机理为电催化加氢过程。降解途径是PCP逐步加氢脱氯为苯酚;苯酚进一步加氢降解为环己酮。 研究并比较了负载Pd的不同微结构表面碳电极(Pd/石墨、Pd/ACF和Pd/MWCNTs/石墨)对PCP的处理效果,得出在Pd/石墨、Pd/ACF和Pd/MWCNTs/石墨电极上,PCP的电催化还原反应速率常数分别为0.0092min~(-1)、0.0141min~(-1)和0.0153min~(-1)。降解产物分析表明,Pd/MWCNTs/;石墨电极对PCP脱氯效果和催化加氢产生环己酮的活性优于Pd/ACF和Pd/石墨电极。此外,Pd/石墨和Pd/MWCNTs/石墨电极具有较好的稳定性,而Pd/ACF电极稳定性较差。 比较了在Pd/石墨、Pd/MWCNTs/石墨和Pd/ACF电极上不同氯苯酚的处理效果,结果表明随着氯原子取代基数目的增加,反应速率变慢。不同氯苯酚反应速率常数由高到低顺序为:4-氯苯酚2.4-二氯苯酚PCP。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:X703

【引证文献】
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1 孙治荣;葛慧;张晓光;彭永臻;;不同基体材料的载钯修饰电极的制备及比较[J];北京工业大学学报;2008年12期
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【参考文献】
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1 李国希,黄启忠,侯娟;负载Pt活性炭纤维对NO的吸附活性[J];催化学报;2003年02期
2 唐电;;电化学工业用电极材料[J];材料科学与工程;1989年01期
3 刘毅慧,全燮,陈景文,杨凤林,陈国华;氯代芳烃脱氯速率常数的QSPR研究[J];大连理工大学学报;2000年03期
4 全燮,杨凤林,薛大明,赵雅芝,冯文国,苍郁;钯-铁催化还原法对水中三氯乙烯的快速脱氯研究[J];大连理工大学学报;1997年01期
5 周永欣,成水平,孙美娟,胡炜;五氯酚对大型溞的急性亚慢性和慢性毒性[J];动物学研究;1994年04期
6 杨翔,陈代璋,方勤方,郭颖,熊明,张迎春,卢晓英,韩勇;纳米碳管分离提纯技术[J];地学前缘;2000年02期
7 王宗花,刘军,颜流水,王义明,罗国安;羧基化碳纳米管嵌入石墨修饰电极对多巴胺和抗坏血酸的电催化[J];分析化学;2002年09期
8 赫春香,赵常志,唐祯安,邱介山,王立鼎;碳纳米管修饰电极对多巴胺和抗坏血酸的电催化氧化[J];分析化学;2003年08期
9 吴芳辉,赵广超,魏先文;多壁碳纳米管修饰电极对对苯二酚的电催化作用[J];分析化学;2004年08期
10 朱玉奴,彭图治,李建平;碳纳米管负载纳米铂修饰电极及电催化氧化H_2O_2的研究[J];高等学校化学学报;2004年09期
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1 周艳伟;恒电位和恒电流下苋菜红在ACF上的电化学脱色[D];大连理工大学;2004年
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1 于海容;王宗花;张菲菲;夏建飞;夏延致;李延辉;;聚乙烯醇/碳纳米管复合超滤膜的制备及应用研究[J];工程塑料应用;2011年09期
2 姚晓林,李学良;γ-Mo_2N的制备及其电化学性能研究[J];安徽化工;2002年02期
3 陈忠,张年荣,赵长庆,朱琼霞;电解法在环保领域中的应用[J];安徽化工;2002年06期
4 许之诚;张良璞;;巢湖西半湖底泥多环芳烃的测定和分析[J];安徽农学通报;2008年10期
5 谢国红;孔凡彬;赵娜娜;翟立新;陈锡岭;;十二烷基苯磺酸钠对五氯酚钠光解体系的影响[J];安徽农业科学;2006年09期
6 谢国红;陈军;李德广;孔凡彬;陈锡岭;;土壤吸附五氯酚钠的热力学研究[J];安徽农业科学;2006年12期
7 樊雪梅;王书民;董文举;;电化学法测定废水中对苯二酚的研究[J];安徽农业科学;2009年24期
8 王彦丽;;多氯酚污染物的降解研究进展[J];安徽农业科学;2009年30期
9 司雄元;檀华蓉;夏静;司友斌;陈涛;王寅;;利用国产GC建立土壤中多氯联苯快速检测方法[J];安徽农业科学;2010年15期
10 李凡修;黄瑜;;六氯苯在TiO_2催化下的光降解研究[J];安徽农业科学;2011年04期
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1 阚美秀;刘吉平;;硝基甲苯研究现状[A];全国危险物质与安全应急技术研讨会论文集(上)[C];2011年
2 何小波;钟志京;刘秀华;;TNT废水的γ-辐照降解研究[A];四川省环境科学学会二〇一一年学术年会论文集[C];2011年
3 刘元;李亚峰;;双元素共掺杂改性TiO_2光催化氧化处理工业含酚废水的实验研究[A];科学发展与社会责任(A卷)——第五届沈阳科学学术年会文集[C];2008年
4 管玉琢;李亚峰;;电-Fenton法处理苯酚废水的研究[A];科技创新与产业发展(A卷)——第七届沈阳科学学术年会暨浑南高新技术产业发展论坛文集[C];2010年
5 夏熙;刘洪涛;;一种正在迅速发展的贮能装置——超电容器[A];电动车及新型电池学术交流会论文集[C];2003年
6 张卓;葛瑞;何昆;边琳;;80K外置式低温纯化器设计[A];中国核科学技术进展报告——中国核学会2009年学术年会论文集(第一卷·第6册)[C];2009年
7 王全杰;王延青;;碳纳米管的研究进展[A];2010年全国皮革化学品会议论文集[C];2010年
8 黄伟容;肖泽辉;;活性炭的成型、废气处理中的应用及发展前景[A];2008全国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2008年
9 莫尊理;左丹丹;陈红;张平;;碳纳米管的纯化研究[A];甘肃省化学会第二十四届年会论文集[C];2005年
10 邝钜炽;林珠玲;陈雪莹;;醋酸丁酯的固载杂多酸催化合成[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
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2 李凤敏;城市生活污水中低温高效苯酚降解菌的生理生化机制和降解特性的研究[D];哈尔滨师范大学;2010年
3 杨俊丽;高能电子束辐照对草莓贮藏品质的影响[D];山东农业大学;2010年
4 邹斐飞;磁性印迹吸附材料选择性去除水中氯酚污染物[D];大连理工大学;2010年
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6 赵明艺;氮掺杂中孔碳纳米壳的制备、表征及其电化学性能[D];辽宁师范大学;2010年
7 方国东;纳米四氧化三铁对2,4-D和阿特拉津降解研究[D];安徽农业大学;2010年
8 稂友明;混凝-Fenton氧化法处理印染废水试验研究[D];长沙理工大学;2010年
9 王萍;改性活性半焦脱除烟气中NO_X的研究[D];中国海洋大学;2010年
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1 孙治荣;葛慧;张晓光;彭永臻;;不同基体材料的载钯修饰电极的制备及比较[J];北京工业大学学报;2008年12期
2 施宝昌,沈维榕,王勤娜;光催化氧化处理苯酚废水[J];北京化工大学学报(自然科学版);2002年06期
3 肖庚富,王家玲;曝气浸没固定生物膜法及其在污水处理中的应用[J];环境科学与技术;1993年04期
4 康娟;徐泽林;陶阳宇;赵玉明;;离子膜电解法降解苯胺硝基苯废水的研究[J];环境科学与技术;2006年12期
5 刘云;蒋仲安;王灿;;氯代有机物生物降解研究进展[J];环境科学与技术;2008年02期
6 王军;栾兆坤;曲丹;张珊珊;王小军;王龙龙;;疏水膜蒸馏浓缩技术用于RO浓水回用处理的研究[J];中国给水排水;2007年19期
7 杨卫身;毕会锋;周艳伟;;成对ACF电极电解脱色偶氮染料苋菜红[J];高校化学工程学报;2008年01期
8 胡海;肖文浚;上官文峰;;泡沫金属的制备、性能及其在催化反应中的应用[J];工业催化;2006年10期
9 张少飞,王少霞,何蓉;回收RO浓排水和煤矿井排水用于循环冷却水[J];工业水处理;2003年08期
10 聂锦旭;肖贤明;刘立凡;;改性膨润土絮凝剂处理含酚废水的试验研究[J];工业水处理;2006年01期
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1 丛燕青;氯酚的电化学降解行为及治理研究[D];浙江大学;2005年
2 范丽;染料在铂和活性炭纤维电极上的电化学行为[D];大连理工大学;2006年
3 杨波;基于钯修饰电极的多氯联苯电催化还原脱氯研究[D];清华大学;2007年
4 胡海;泡沫金属负载纳米TiO_2的制备、表征及其光催化性能的研究[D];上海交通大学;2007年
5 丁海洋;稀土掺杂钛基SnO_2电极降解苯酚的电极过程研究[D];哈尔滨工业大学;2007年
6 薛军;辐射分解处理氯酚类有机污染物的研究[D];清华大学;2007年
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1 毕会锋;染料在ACF电极上的成对电解脱色[D];大连理工大学;2006年
2 刘蕾;氧化物修饰电极的制备及用于含酚废水处理的研究[D];大庆石油学院;2007年
3 廖永兰;Ti/SnO_2+Sb_2O_5/IrO_2+Ta_2O_5复合电极的制备与性能研究[D];大连理工大学;2008年
4 秦振林;钯修饰阵列碳纳米管电极对多氯联苯的电还原脱氯[D];大连理工大学;2008年
5 程婷;零价铁强化2,4-二氯酚还原脱氯的效应及机理研究[D];湘潭大学;2008年
6 修凯;阳离子交换膜在水电解制氢中的应用研究[D];天津大学;2008年
7 吕文华;环境污染物邻氯苯酚的电催化还原脱氯研究[D];曲阜师范大学;2009年
8 刘艳;对氯苯酚电化学降解影响因素的研究[D];黑龙江大学;2008年
9 林莉莉;电催化法去除水溶液中对氯苯酚的研究[D];浙江工业大学;2009年
【二级引证文献】
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1 胡翔;王程远;何正山;;修饰石墨基二氧化铅电极电催化氧化降解苯胺[J];北京工业大学学报;2011年11期
2 亓淑艳;丁嘉宝;司梦瑶;任美婷;;尖晶石型铁氧体CoFe_(2-x)Ni_xO_4(x=0.1~0.5)结构及光催化性能的研究[J];化学工程师;2012年03期
3 李莎;郑盛之;宋玉栋;周岳溪;朱长军;刘淑玲;潘玲;蒲文晶;;多级微氧生物流化床预处理高浓度丙烯酸废水[J];环境科学;2012年09期
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2 徐晶;镍网上无氰镀银钯合金膜工艺研究[D];大连理工大学;2012年
【二级参考文献】
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1 黄霞,刘建广,李彤,俞毓馨;固定化细胞处理难降解有机废水[J];城市环境与城市生态;1993年03期
2 曹中堃,贾金平,杨明梁,缪惠民,徐殿梁,张光彦,黄文华,郁伟民;加压生物接触氧化法处理染料废水[J];城市环境与城市生态;1993年03期
3 鲁文质,赵秀阁,王辉,肖文德;NO的催化氧化[J];催化学报;2000年05期
4 梁镇海,许文林,孙彦平;焦化含酚废水在Ti/PbO_2电极上的氧化处理[J];稀有金属材料与工程;1996年03期
5 全燮,杨凤林,薛大明,赵雅芝,冯文国,苍郁;钯-铁催化还原法对水中三氯乙烯的快速脱氯研究[J];大连理工大学学报;1997年01期
6 李旭光,邢巍,杨辉,陆天虹;活性炭载体对聚合物电解质膜燃料电池中炭载铂电催化剂性能的影响[J];分析化学;2002年07期
7 王宗花,刘军,颜流水,王义明,罗国安;羧基化碳纳米管嵌入石墨修饰电极对多巴胺和抗坏血酸的电催化[J];分析化学;2002年09期
8 赫春香,赵常志,唐祯安,邱介山,王立鼎;碳纳米管修饰电极对多巴胺和抗坏血酸的电催化氧化[J];分析化学;2003年08期
9 王歌云,王宗花,肖素芳,王义明,罗国安;碳纳米管修饰电极对多巴胺和肾上腺素的电分离及同时测定[J];分析化学;2003年11期
10 蔡火操,杜丹,孙亚楠,王薇,王升富;L-半胱氨酸自组装膜电极的表征及其对对苯二酚的差分脉冲伏安法测定[J];分析科学学报;2002年02期
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1 王升富,杜丹,邹其超;磷钼杂多酸-L-半胱氨酸自组装超分子膜电极对亚硝酸根电催化还原的研究[J];分析化学;2002年02期
2 李焕芝;唐亚文;陆天虹;;NH_4~+对甲酸在炭载Pd催化剂上氧化性能的影响[J];物理化学学报;2010年12期
3 褚道葆;王峰;肖英;张雪娇;;L-胱氨酸在Pb/nanoTiO_2膜电极上的电催化还原[J];电化学;2010年01期
4 成荣明,杨宝林,何建伟,陈奕卫;催化分光光度法测定微量钯[J];分析试验室;1999年02期
5 郁初恩;钯-8%钇合金膜[J];稀有金属;1977年01期
6 杨瑞娜;王冬梅;席振峰;金斗满;;胺及烯烃类单核钯配合物的合成与表征[J];河南科学;1992年03期
7 李振亚,张福利,刘恒椽;新试剂DMTASTP与钯的显色反应及其应用[J];贵金属;1995年03期
8 程飞,古国榜,张振民,张树峰,李勇智,张金勇;溶剂萃取分离金川料液中的金钯铂[J];中国有色金属学报;1996年02期
9 李振亚,洪英;高铂物料中钯的双波长分光光度法测定[J];贵金属;1996年01期
10 全燮,杨凤林,薛大明,赵雅芝,冯文国,苍郁;钯-铁催化还原法对水中三氯乙烯的快速脱氯研究[J];大连理工大学学报;1997年01期
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1 秦振林;陈硕;全燮;张耀斌;;载钯阵列碳纳米管电极对多氯联苯的电还原脱氯[A];中国化学会第26届学术年会环境化学分会场论文集[C];2008年
2 闫丽丽;;p型和n型Cu_2O薄膜电极光电催化还原CO_2的研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
3 范振英;;阻抗生物成像电极研究[A];天津市生物医学工程学会第30次学术年会暨生物医学工程前沿科学研讨会论文集[C];2010年
4 李庆;陈志谦;胡金柱;;玻璃衬底上钯多晶膜的制备[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
5 江蓉;吴兆民;贺萍;陆君涛;;多孔碳电极内2,3-二氰基氢醌电化学行为的现场ESR研究[A];第七届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1992年
6 唐涛;郭淑兰;陆光达;;形态对钯-氢体系热力学性质的影响[A];中国工程物理研究院科技年报(2003)[C];2003年
7 胡劲召;陈少瑾;吴双桃;陈宜菲;谢凝子;;钯铁催化剂对土壤中4-CP降解作用研究[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年
8 宋玉苏;左攀;张坤;;Ag/AgCl电极对的低频电场探测性能研究[A];中国腐蚀电化学及测试方法专业委员会2012学术年会论文集[C];2012年
9 柳丽芬;陈芳;杨凤林;;Fe~0/TiO_2光催化降解氯代苯酚的研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
10 费超;余建强;曹峻清;;精对苯二甲酸(PTA)生产用钯/碳催化剂制备研究[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 靳湘云;何以解钯市之忧?[N];中国黄金报;2005年
2 王金铎 王金秀;中国碳电极赶超国际水平[N];中国有色金属报;2011年
3 ;今年钯市场仍会供大于求[N];中国黄金报;2005年
4 靳湘云;需求逐步增长 钯依然供大于求[N];中国有色金属报;2005年
5 本报记者 赵小华 凌娜;长城长电极在节能环保中腾飞[N];中国现代企业报;2008年
6 靳湘云;钯市场上半年回顾[N];中国黄金报;2004年
7 陈雪莲;钯首饰重庆受冷落[N];中国矿业报;2004年
8 记者 王渊通讯员 杨志民;长城长公司碳电极年产销量世界第一[N];河北经济日报;2007年
9 记者 张扬;南京铂金价格攀高 钯首饰价格再降[N];中国矿业报;2004年
10 本报记者 张祖辉;铂钯是双胞胎姐妹[N];中国黄金报;2004年
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1 崔春月;具有微结构表面碳电极对水中氯代酚的电催化还原脱氯[D];大连理工大学;2006年
2 黄彬彬;过渡金属电极对挥发性有机氯化物的电催化还原研究[D];华南理工大学;2012年
3 杨静;碳纳米管电极的制备及应用研究[D];华东师范大学;2009年
4 鲁勋;CeO_2改性贵金属催化剂在加氢脱硫反应的性能研究[D];南昌大学;2008年
5 周永华;微乳液浸渍—破乳技术制备钯整体式催化剂及其催化加氢性能研究[D];中南大学;2008年
6 李华昌;贵金属高效离子交换色谱分离理论及应用研究[D];中南大学;2002年
7 李彤;新型氧化酶电极的研制和性能表征研究[D];河北大学;2004年
8 夏传海;水体系中氯酚和二噁英类化合物的钯催化加氢脱氯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
9 张秀玲;聚吡咯纳米线修饰电极的电催化研究—硝酸根离子的电催化还原[D];天津大学;2006年
10 王海玉;新型镍系烯烃聚合催化剂的合成及其催化性能研究[D];复旦大学;2006年
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1 秦振林;钯修饰阵列碳纳米管电极对多氯联苯的电还原脱氯[D];大连理工大学;2008年
2 贺闰娟;环境尘土样品中痕量铂、铑、钯的测定方法研究与应用[D];首都师范大学;2004年
3 张利琴;甲烷在钯、金电极上的电催化氧化研究[D];山西大学;2008年
4 赵世岩;碳纳米管修饰电极对PCBs和PBDEs的电催化还原脱卤[D];大连理工大学;2009年
5 赵淼;钯修饰石墨烯电极对PBDEs的电还原脱溴[D];大连理工大学;2010年
6 曹艳秀;氨基酸及纳米材料修饰电极在化学分析中的应用研究[D];吉林大学;2009年
7 雷强华;氢同位素分离涂钯硅藻土制备及吸-放氢特性研究[D];中国工程物理研究院;2004年
8 毛慧娟;苏丹红Ⅰ和三种氯代苯酚的光谱研究[D];吉林大学;2012年
9 朱莉莉;过氧化氢和细胞色素c电化学传感器的研制与应用[D];河南大学;2012年
10 李丽英;钯/炭(Pd/C)催化还原碱木质素的研究[D];东北林业大学;2004年
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