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《大连理工大学》 2006年
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汽油馏分的吸附脱硫及红外光谱研究

田福平  
【摘要】:燃料油超深度脱硫已成为世界范围内急需解决的问题之一。吸附脱硫法因为可以在常温常压条件下选择性脱除燃料油中的含硫有机化合物,被认为是很有应用前景的一种技术,近年来得到学术界和工业界的广泛关注。但现有研究大多集中在对吸附材料的筛选方面,对竞争物质对吸附脱硫的影响规律,和吸附剂与吸附质分子之间的相互作用机理研究还比较薄弱。本论文以红外光谱技术为主要研究手段,系统考察在Cu、La改性的微孔分子筛吸附剂上噻吩分子的吸附模式,揭示不同吸附模式与吸附选择性的内在联系。 在Cu改性的Y分子筛吸附剂上,固相机械混合法可以将CuO高度分散在NaY分子筛表面,二者的协同作用大幅度提高了模型汽油中噻吩的吸附穿透容量;液相离子交换法制备的吸附剂由于阳离子数目的减少,对模型汽油中噻吩的吸附脱除率降低。烯烃和芳烃的加入显著降低吸附剂的吸附脱硫能力。噻吩分子以π络合方式吸附在NaY上,以固相机械混合法引入的高分散CuO和液相离子交换法引入的Cu~+都没有改变噻吩的吸附模式。这种以π络合方式吸附的噻吩分子很容易被吸附的苯分子取代,所以Cu改性的Y分子筛吸附剂在真实FCC汽油中的脱硫选择性很低。 在La改性的Y分子筛吸附剂上,通过固相机械混合法将镧的氧化物种高度分散在NaY分子筛表面,显著提高了模型汽油中噻吩的吸附穿透容量;液相离子交换法制备的吸附剂由于阳离子数目的减少,对模型汽油中噻吩的吸附脱除率降低。烯烃和芳烃的加入使吸附剂的脱硫能力有所下降。但与Cu改性Y分子筛吸附剂显著不同的是,离子交换法制备的La~(3+)改性Y分子筛吸附剂对FCC汽油的脱硫选择性远远高于NaY。红外光谱实验表明,由于La~(3+)的引入,噻吩分子以一种新的模式发生吸附,即通过硫原子直接与La~(3+)相作用,这种以硫原子直接作用的吸附模式不易受到苯吸附的影响,这可能是La~(3+)改性的Y分子筛吸附剂对FCC汽油表现出较高脱硫选择性的一个主要原因。 初步探索了介孔材料MCM-41对模型汽油中噻吩的吸附脱硫,发现脱硫率随着骨架中A1含量的增加而显著提高,与其酸性的逐渐增强有直接关联。红外光谱表明,噻吩在含铝MCM-41上以π络合方式吸附,吸附强度远弱于在微孔分子筛上的吸附。
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