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《大连理工大学》 2006年
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Ce-HY与MoO_3/HZSM-5催化剂上乙炔选择催化还原NO_x的研究

于姗姗  
【摘要】:以烃为还原剂在贫燃发动机和柴油机自然排气温度(200~400℃)附近高选择性的还原消除其中的NO_x是世界瞩目的研究课题。本课题以C_2H_2为还原剂研究在富氧条件下选择催化还原NO_x(C_2H_2-SCR)的有效催化剂,以期为贫燃发动机和柴油机尾气中NO_x的实用消除提供依据。 论文研究了不同金属离子对所得交换沸石M-HY(Si/Al=2.5)催化剂C_2H_2-SCR催化性能的影响。发现Ce~(3+)对HY分子筛的催化性能有突出的促进作用。通过Ce~(3+)的修饰,使HY分子筛在300~400℃反应温度窗口NO转化为N2的最大转化率由16.8%提高到75.4%。该结果与近期文献报道的用丙烯为还原剂研究结果相比,在相同的反应温度下达到大致相同的NO消除率仅使用其~1/3碳数的还原剂,这意味着所得到的选择性是相应文献值的近3倍。 论文利用NH_3-TPD、C_2H_2的吸附研究技术以及催化剂对NO氧化反应的活性比较讨论了Ce~(3+)对HY分子筛的催化性能的促进作用机制。研究表明催化剂的酸性对C_2H_2-SCR活性起着非常关键的作用,而催化剂对C_2H_2的吸附性能与其C_2H_2-SCR活性基本无关。HY基催化剂上乙炔选择催化还原NO的控速步骤是NO氧化为NO_2,由于Ce~(3+)的存在加速了该控速步骤从而大大促进了目的反应。 论文研究了浸渍法制备的MoO_3/HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3=25)催化剂。优化制备条件所得2wt.%MoO_3/HZSM-5(25)催化剂上,1600ppm NO,800ppm C_2H_2,10%O_2反应条件下NO选择还原为N_2的转化率在350℃达到了83.9%。通过XRD、UV-Vis和NO_x-TPD等表征手段研究了活性钼物种及其作用。论证了在HZSM-5(25)分子筛上高度分散的单体MoO_4~(2-)(T_d)物种是活性物种,该物种在C_2H_2-SCR反应中的作用在于与氢质子协同作用加速NO氧化为NO_2反应和有利于在反应条件下催化剂对NO_x的吸附,从而促进C_2H_2-SCR反应。 在2wt.%MoO3/HZSM-5(25)催化剂上,与C_2H_2保持相同C浓度的CH_4和C_3H_6分别为还原剂时,350℃下NO_x的消除率分别为0和23.6%,500℃下NO_x的消除率分别为25.4%和18.1%。该结果进一步表明与CH_4、C_3H_6相比,C_2H_2作为还原剂具有更大的潜在应用优势。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.32

【参考文献】
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