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《大连理工大学》 2006年
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天然气水合物生成过程及其反应器特性研究

郝文峰  
【摘要】:天然气水合物是一种非化学计量的超分子笼状化合物,1m~3水合物可储存150-180m~3的天然气。这就为天然气水合物储存和运输技术提供了可能。但是其储运设备中的水合物生成装置还没有达到工业规模,还不能形成取代LNG成为天然气运输主要手段。因此,有必要进一步研究水合物储运技术,特别是水合物生成过程。由于水合过程受气液扩散控制,并且是放热反应。因此,如何提高气液传质速率和移走反应热是水合反应器选择上主要考虑的问题。通常采用增加扰动或液体中加入添加剂等方法来提高扩散速率以及内置或外置换热装置来强化换热效果。另外,对于选定的反应器还要考虑如何改变操作条件以获取较大的反应推动力。 首先,半连续搅拌槽式反应器作为常规的反应器被应用到甲烷水合研究。在该反应器中分析和比较了恒压降温水合过程、低温恒压水合过程、无搅拌水合过程中甲烷的水合效果。结果表明:低温恒压过程甲烷水合速率高、储气量较大。在此储气方式下,考察了压力5.0MPa下搅拌、添加剂、装料系数对甲烷水合过程的影响。在搅拌速率320rpm,搅拌时间30min条件下,可以获得159V_g·V_H~(-1)以上的储气效果,而且获得较高的水合速率0.43 V_g·V_H~(-1)·min~(-1)。同时,确定十二烷基硫酸钠为实验中较好的添加剂,合理的装料系数为0.289。并计算了搅拌过程中的流体Reynolds准数和Froude准数及搅拌功率数值,用以评估搅拌器的性能,为水合反应器的放大提供参考。另外,提供了人工合成的水合物照片,照片显示水合物为白色易燃晶体。并给出了水合物的天然样品,用于与合成样品对比。同时实验室模拟了天然样品的生成过程,发现水合物晶体的生长具有方向性。这用于水合过程分析及水合反应器设计。 其次,为强化传质、加强换热,设计、构建了外置换热、旁路调节液体流量和液体压力的1L喷淋式反应器。在该反应器中,在液体喷射压力4~5MPa条件下,进行了添加剂十二烷基硫酸钠、乙醇及无添加剂对比实验,结果表明:添加剂大大提高了甲烷水合速率,其中乙醇作为添加剂对提高反应速率最为显著,其速率为0.46V_g·V_H~(-1)·min~(-1),约为十二烷基硫酸钠作为添加剂的10倍。同时,有效降低了气相的操作压力。与半连续搅拌槽式反应器研究相比,具有操作压力低,水合速率高的优点。但是,由于喷淋装置是闭路装置,水合物颗粒会阻塞反应管路。因而水合物浆的含气率还较低,还需进一步研究。 此外,在容积为1L高压反应釜中制备甲烷水合物,测定了温度273K甲烷分解过程实验数据,并提出了以微分方程形式表达的宏观分解动力学模型,同时计算了甲烷水
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TE82;TE83

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
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中国硕士学位论文全文数据库 前2条
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前9条
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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10 郝文峰;樊栓狮;梁德清;田龙;杨向阳;;甲烷水合物生成实验研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
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2 杜娟;低剂量抑制剂作用下水合物颗粒粘附作用及聚集机理研究[D];华南理工大学;2011年
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8 熊昕东;轻烃回收分馏过程操作优化理论与技术研究[D];西南石油学院;2004年
9 陈明;天然气处理系统工艺技术模拟分析[D];西南石油学院;2004年
10 赵洪伟;海洋天然气水合物相平衡条件模拟实验及探测技术研究[D];吉林大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 于连丽;煤粉干燥管内气固两相流动的数值模拟与实验研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
2 周捷;萃取与溶剂回收联合装置的开发研究[D];华东理工大学;2011年
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【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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2 蒋观利;吴青柏;蒲毅彬;邢莉莉;;利用CT扫描对粗砂土中甲烷水合物形成过程中水分迁移特征的分析[J];冰川冻土;2009年01期
3 蒲毅彬,邢莉莉,吴青柏,邓友生;天然气水合物CT实验方法初步研究[J];CT理论与应用研究;2005年02期
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10 赵建忠;石定贤;赵阳升;;水合物生成影响因素与实验研究[J];辽宁工程技术大学学报;2006年03期
中国硕士学位论文全文数据库 前5条
1 张希;冰激直立结构稳态振动[D];大连理工大学;2002年
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【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前6条
1 喻志广;祁影霞;姬利明;邢艳青;刘业凤;;CO_2水合物法淡化海水影响因素的实验研究[J];低温与特气;2013年01期
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5 喻志广;祁影霞;刘业凤;张华;;HCFC-141b水合物海水淡化试验研究[J];制冷技术;2012年01期
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中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 喻志广;祁影霞;刘业凤;张华;;水合物法海水淡化试验研究[A];走中国创造之路——2011中国制冷学会学术年会论文集[C];2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 李波;高效环保水合物解堵剂的实验研究[D];华南理工大学;2011年
2 刘培培;管输天然气水合物形成位置预测模型研究[D];西安石油大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 雷怀彦,王先彬,房玄,郑艳红;天然气水合物研究现状与未来挑战[J];沉积学报;1999年03期
2 ;国家863计划《天然气水合物勘探开发关键技术》重大项目在京启动[J];地质装备;2007年04期
3 ;我国首次在陆域冻土带成功钻获天然气水合物实物样品[J];矿业研究与开发;2010年02期
4 方银霞,黎明碧,金翔龙;东海冲绳海槽天然气水合物的资源前景[J];天然气地球科学;2001年06期
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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10 罗艳托;朱建华;陈光进;郭绪强;;天然气水合物资源的开发利用及环境保护[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
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4 樊栓狮;天然气水合物如何成为后续能源[N];中国化工报;2005年
5 记者 滕艳 特约记者 曹雪晴;模拟实验研究推进天然气水合物探测[N];中国国土资源报;2011年
6 本报通讯员 肖宝巨;点燃“冰”火[N];工人日报;2009年
7 李明明;青藏高原冻土区天然气水合物钻探计划通过论证[N];中国矿业报;2010年
8 毛彬;天然气水合物开发的利与弊[N];中国海洋报;2004年
9 肖宝巨;点燃“冰”火[N];中国煤炭报;2009年
10 本报记者 肖宝巨;点燃“冰”火[N];中煤地质报;2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吕琳;天然气水合物(地球物理属性)的神经网络识别方法及软件开发[D];吉林大学;2011年
2 贾瑞;天然气水合物热管式孔底快速冷冻机构及蒸汽法试开采试验研究[D];吉林大学;2013年
3 李洋辉;天然气水合物沉积物强度及变形特性研究[D];大连理工大学;2013年
4 赵江鹏;天然气水合物钻控泥浆制冷系统及孔底冷冻机构传热数值模拟[D];吉林大学;2011年
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6 刘锋;南海北部陆坡天然气水合物分解引起的海底滑坡与环境风险评价[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2010年
7 孙建业;海洋沉积物中天然气水合物开采实验研究[D];中国海洋大学;2011年
8 涂运中;海洋天然气水合物地层钻井的钻井液研究[D];中国地质大学;2010年
9 杨圣文;天然气水合物开采模拟与能效分析[D];华南理工大学;2013年
10 邓辉;台湾西南海域地震数据处理及天然气水合物识别[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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2 毕海波;台西南海域天然气水合物含量估算及地球化学特征分析[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2010年
3 王峰博;天然气水合物制备过程中的多相流传递研究[D];北京化工大学;2010年
4 庞群利;深水油气田开发过程中的天然气水合物预测模型研究[D];中国石油大学;2010年
5 房治强;冻土区天然气水合物热激法试开采系统及数值模拟研究[D];吉林大学;2011年
6 李国圣;天然气水合物钻探泥浆冷却系统数值模拟及应用研究[D];吉林大学;2011年
7 郭星旺;祁连山冻土区天然气水合物测井响应特征及评价[D];中国地质科学院;2011年
8 胡志兴;天然气水合物相平衡研究及其应用[D];燕山大学;2011年
9 屈科辉;输送天然气水合物的管道及双流道提升泵流场分析[D];中南大学;2010年
10 马文婧;南海天然气水合物开发的风险因素分析[D];中国海洋大学;2011年
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