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《大连理工大学》 2007年
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甲烷二氧化碳重整催化剂制备及反应性能研究

陶凯  
【摘要】: 甲烷二氧化碳重整不仅可以制备低H_2/CO比(小于1)的合成气,为费托合成提供理想的原料,同时这一过程可以有效地利用二氧化碳,对于解决日益严重的环境问题也具有重要意义。由于甲烷二氧化碳重整是高温反应,且原料气中C/H比比较高,催化剂在高温下的积碳、烧结失活是该反应最大的问题。研制活性高、稳定性好的催化剂是甲烷二氧化碳重整反应研究的关键。 本文首先采用等体积浸渍的方法,在SiO_2 Q-50载体上引入SiO_2、ZrO_2、Al_2O_3溶胶,制得了SiO_2-SiO_2、ZrO_2-SiO_2、Al_2O_3-SiO_2双孔载体,采用N_2物理吸附对bimodal载体进行了表征。结果表明,bimodal载体同时具有大、小两种孔,bimodal双孔结构的存在增加了载体的比表面积。采用等体积浸渍的方法,在Q-50,Q-3及bimodal载体上担载3wt%的Pt,通过活性评价,并结合Chemisorption、XRD及TGA-DTA手段对催化剂行进了表征,考察了W/F以及引入物质对催化剂催化性能的影响。结果表明双孔结构的存在提高了Pt金属的分散度,促进了反应物和产物的扩散,双孔催化剂表现出很好的催化活性。在W/F=1g.h/mol的反应条件下,3wt%Al_2O_3 bimodal催化剂具有最高的活性,二氧化碳的初始转化率达到84%左右,提高W/F,bimodal催化剂的活性显著提高,Pt基双孔催化剂失活的主要原因是烧结而不是积碳。 其次,本文采用共沉淀的方法制备了Ce_xZr_(1-x)O_2载体,并采用浸渍法在载体上负载Ni,为了考察制备方法对催化剂性能的影响,直接采用共沉淀法制备了Ni_xCe_yZr_(1-y)O_2固溶体催化剂,考察了W/F、Ce/Zr比对催化剂性能的影响,并通过TGA-DTA等手段对催化剂进行表征,结果表明,Ce/Zr=1:1时,催化剂的活性最高,提高W/F,催化剂的活性增加,共沉淀法制备的催化剂活性要高于浸渍法制备的催化剂,W/F=0.5g.h/mol的条件下,NiCZ50催化剂上CO_2的初始转化率达到83.9%,而共沉淀法制备的催化剂的积碳比浸渍法制备的催化剂要快,反应后催化剂上存在两种积碳:α碳和β碳,β碳是催化剂失活的主要原因。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 钱林平;铑基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的研究[D];复旦大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 李艳;介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO_2重整镍基催化剂[D];天津大学;2010年
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前4条
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
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【共引文献】
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9 李中庆;基于活性炭的CO_2微波重整CH_4制合成气的实验研究[D];山东大学;2011年
10 李艳;介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO_2重整镍基催化剂[D];天津大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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10 王玉和,徐柏庆;加压下Ni/MgO催化剂催化CO_2重整CH_4反应的特性[J];催化学报;2005年04期
中国博士学位论文全文数据库 前8条
1 郭建军;复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D];浙江大学;2005年
2 黄传敬;甲烷二氧化碳重整制合成气负载钴催化剂的研究[D];浙江大学;2000年
3 王锐;CH_4/CO_2重整反应中Rh基催化剂上CeO_2的助剂作用研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
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8 蒯平宇;介质阻挡放电法分解制备铜系催化剂[D];天津大学;2010年
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【二级引证文献】
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1 李超;王强;郭昭华;池君洲;王永旺;杜艳霞;黄岩;房现阁;;分子筛催化剂的前沿进展[J];露天采矿技术;2013年03期
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中国期刊全文数据库 前8条
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【相似文献】
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2 张晓红;二氧化锆钴基催化剂上F-T合成反应研究及其对生态环境的影响[D];内蒙古大学;2012年
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1 陶凯;甲烷二氧化碳重整催化剂制备及反应性能研究[D];大连理工大学;2007年
2 葛玲娟;双气头多联产系统中主要化工单元过程工艺参数的优化[D];太原理工大学;2008年
3 钟金莲;Cu/CeO_2-NiO和Cu-CeO_2/TiO_2光催化CO_2和H_2O合成甲醇的研究[D];南昌大学;2007年
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