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《大连理工大学》 2008年
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Ag/H-ZSM-5催化剂光催化分解NO反应的研究

郑楠  
【摘要】: 氮氧化合物(NO_x)是主要的大气污染物,脱除氮氧化物所带来的环境污染一直是全球环保领域研究的热点问题。近些年来,光催化在环境污染治理方面逐渐受到重视。本论文以负载银催化剂为研究对象,以光催化分解NO反应为探针,研究了负载银催化剂在紫外光激发下光催化分解NO反应活性,通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)和漫反射红外光谱(DRIFTS)等一系列表征手段对该反应起重要作用的活性银物种进行了表征,取得了一些有意义的结果: 1、H-ZSM-5分子筛中银的引入能显著提高催化剂的光催化活性,银是光催化直接分解NO反应的活性物种; 2、Ag/HZSM-5催化剂的光催化活性随预处理气氛(N_2、H_2、O_2)的不同发生显著变化。经20%O_2/He气氛500℃条件下处理1h的银催化剂光催化直接分解NO的活性最高;经过纯N_2气氛相同条件下预处理的银催化剂的活性略低;而经过纯H_2气氛相同条件下处理后,银催化剂光催化分解NO活性消失; 3、将以CO为探针分子的DRIFTS技术与UV-vis技术相结合,对不同预处理条件下形成的不同银物种进行了表征,结果表明:催化剂经N_2高温处理后,银以高度分散的银离子、银簇以及纳米尺度的银颗粒形式存在;经20%O_2/He高温处理的银物种与前述情况有些类似,但纳米银颗粒的相对量减少,高度分散的银离子的相对量增加;而催化剂经H_2高温预处理后,银主要以聚集的纳米银颗粒的形式存在,分散在分子筛阳离子位上的银物种很少; 4、将表征结果与反应活性相关联不难发现,高度分散于分子筛阳离子位上的银离子是光催化直接分解NO的活性中心。 5、通过对催化剂的程序升温实验初步研究了催化剂失活的原因:活性中心激发态Ag~(+*)(4d~95s~1)被NO_2~-毒化。惰性气氛高温处理可以使失活催化剂活性部分再生;紫外光照射不能够使失活催化剂再生。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 刘华彦;NO的常温催化氧化及碱液吸收脱除NO_x过程研究[D];浙江大学;2011年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前8条
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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10 裴伟征;尹华强;刘勇军;程琰;陈军辉;;脱硫脱硝技术研究新进展[A];四川省环境科学学会2003年学术年会论文集[C];2003年
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7 钟炳伟;Cd(ll)、Zn(ll)离子以及PFOS、PFOA在金红石(110)面上化学吸附的密度泛函研究[D];中国海洋大学;2010年
8 王萍;改性活性半焦脱除烟气中NO_X的研究[D];中国海洋大学;2010年
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【同被引文献】
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1 鲁文质,赵秀阁,王辉,肖文德;NO的催化氧化[J];催化学报;2000年05期
2 余运波,贺泓;Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原氮氧化物表面反应机理的原位红外光谱研究[J];催化学报;2003年05期
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4 唐晓龙;郝吉明;徐文国;李俊华;;新型MnO_x催化剂用于低温NH_3选择性催化还原NO_x[J];催化学报;2006年10期
5 邢娜;王新平;于青;郭新闻;;分子筛对NO和NO_2的吸附性能[J];催化学报;2007年03期
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7 张鹏宇,杨巧云,许绿丝,曾汉才,张柳;活性炭纤维低温吸附氧化NO的试验研究[J];电力环境保护;2004年02期
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10 何红运,庞文琴,刘午阳,邓凤;合成条件对无铝Fe-β沸石分子筛晶化的影响[J];高等学校化学学报;2002年03期
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1 黄艺;尿素湿法联合脱硫脱硝技术研究[D];浙江大学;2006年
2 栾敏杰;新型分子筛催化剂对氮氧化物的分解与还原[D];黑龙江大学;2006年
3 苗志超;吸收法净化氮氧化物废气的研究[D];天津大学;2006年
【二级引证文献】
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1 汪红;刘华彦;张泽凯;陈银飞;;ZSM-5/堇青石整体催化剂对NO低温氧化的催化性能[J];化学反应工程与工艺;2011年06期
【二级参考文献】
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1 本报记者 杜悦英;狙击氮氧化物[N];中国经济时报;2009年
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3 本报记者 刘晓星;氮氧化物将进一步得到控制[N];中国环境报;2009年
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6 记者 林琳 通讯员 李静;我省需削减氨氮9.8% 氮氧化物9.9%[N];陕西日报;2011年
7 环境保护部环境保护对外合作中心 温源远 程天金;瑞典氮氧化物减排有何高招?[N];中国环境报;2011年
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9 记者 李平;“十二五”采取四大措施减排氮氧化物[N];中国矿业报;2011年
10 本报记者 桂运安;机动车何时斩去“黑尾巴”?[N];安徽日报;2011年
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6 丁鹏;氧化铋系纳米粒子对气相有机污染物光催化氧化性质研究[D];吉林大学;2005年
7 张前程;光催化法去除室内空气中有机污染物的研究[D];天津大学;2003年
8 张茂林;纳米ZnO/SnO_2等复合光催化剂的制备及其降解有机污染物研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2004年
9 陈亦琳;多相光催化氧化过程中H_2-O_2耦合效应及其作用机理研究[D];福州大学;2006年
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1 郑楠;Ag/H-ZSM-5催化剂光催化分解NO反应的研究[D];大连理工大学;2008年
2 于姗姗;Ce-HY与MoO_3/HZSM-5催化剂上乙炔选择催化还原NO_x的研究[D];大连理工大学;2006年
3 刘佳;负载银催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究[D];大连理工大学;2007年
4 王崇;锆基催化剂上乙炔选择催化还原NO_x研究[D];大连理工大学;2006年
5 王艳玲;NO直接分解Cu-ZSM-5/CaH_2复合催化剂的研究[D];辽宁师范大学;2005年
6 吕莹;CaH_2修饰的Mn-ZSM-5催化剂上C_2H_4选择还原NO活性研究[D];辽宁师范大学;2006年
7 杨宏亮;沸石的晶粒度对乙炔选择催化还原NO_x的影响[D];大连理工大学;2007年
8 杨爱丽;负载型光催化剂的制备和改性[D];华中科技大学;2004年
9 王万领;复合可见光光催化剂的制备及其性能研究[D];河南大学;2011年
10 陈金毅;纳米光催化剂用于污水处理研究[D];华中师范大学;2002年
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