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RO-M_2O_3-ZrO_2-Ta_2O_5氧离子导体固体电解质的制备与性能研究

王萌萌  
【摘要】: 本文开发了新的氧离子导体固体电解质系统,涉及ZrO_2-Ta_2O_5、Y_2O_3-Ta_2O_5、Y_2O_3-ZrO_2-Ta_2O_5以及RO-M_2O_3-ZrO_2-Ta_2O_5(R=Ca、Mg,M=Y、Nd、Pr、Sc)系统。通过调整化学组成,用烧结法制备出既具有低膨胀性又有高氧离子导电性的固体电解质材料。采用绝缘电阻仪、热膨胀仪(TD)、X-射线衍射分析仪(XRD)等仪器对固体电解质材料的离子电导、热膨胀性能、膨胀机理和微观晶体结构进行了研究;用TREOR90结构分析软件计算出ZrO_2-Ta_2O_5和Y_2O_3-ZrO_2-Ta_2O_5系统的晶胞参数,确定了晶体结构类型;探讨了氧离子导体固体电解质的电导率、热膨胀系数、晶体结构随组成的依存关系。结果表明: ZrTa_xO_(2+2.5x)二元系统陶瓷属于高温电导率较高,热膨胀系数较小的氧离子导体固体电解质;820℃时,电导率随x的增加先增大后波动减小,变化范围在0.17×10~(-4)~5.27×10~(-4)s/cm之间;热膨胀系数随x的增大逐渐减小,变化于1.467×10~(-6)~5.364×10~(-6)K~(-1)范围;在x=1.3附近,此固体电解质材料的电导率越大,热膨胀系数越小。当x=1.3时,试样ZrTa_(1.3)O_(5.25)于820℃时的电导率最高,达到5.27×10~(-4)s/cm,其热膨胀系数为2.806×10~(-6)K~(-1)。当x=3.0时的试样ZrTa_3O_(9.5)具有最小的热膨胀系数,为1.467×10~(-6)K~(-1)。ZrTa_xO_(2+2.5x)二元系统晶体类型属于正交晶系;ZrTa_2O_7试样有类似于ZrV_2O_7的晶体结构,在此结构中所产生的桥氧离子横向振动导致材料的低膨胀性。 YTa_xO_(1.5+2.5x)二元系统在820℃时的电导率变化于3.02×10~(-6)~31×10~(-6)s/cm,热膨胀系数变化于9.046×10~(-6)~9.995×10~(-6)K~(-1)。Y_xZr_(1-x)Ta_2O_(7-0.5x)和Y_(0.08)Zr_(0.92+x)Ta_(2-x)O_(6.96-0.5x)的电导率变化范围分别为7.87×10~(-6)~77.98×10~(-6)s/cm(820℃)和0.59×10~(-6)~3.99×10~(-6)s/cm(740℃),热膨胀系数变化范围分别为2.23×10~(-6)~3.71×10~(-6)K~(-1)和2.05×10~(-6)~4.17×10~(-6)K~(-1)。 Ca_xY_(1-x)Zr_(0.15)Ta_(1.85)O_(6.425-0.5x)在820℃时的电导率变化范围为0.42×10~(-4)~1.82×10~(-4)s/cm,Mg_(0.15)Sc_(0.425)Y_(0.425)Zr_(0.15)Ta_(1.85)O_(6.5)的热膨胀系数较小,为5.87×10~(-6)K~(-1)。


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