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《大连理工大学》 2009年
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杂萘联苯聚芳醚树脂改性环氧树脂的研究

徐亚娟  
【摘要】: 环氧树脂由于在强度、模量、热稳定性及耐湿热、耐化学性、加工工艺性等方面的突出优点作为高性能树脂基复合材料的主要基体树脂,被广泛应用于航空航天等领域。但因其固化后质脆、耐冲击和应力性能差等缺点,在很大程度上限制了它在某些高技术领域的应用。因此,对环氧树脂的增韧改性具有十分重要的理论价值和实际意义,也是先进复合材料树脂基体研究的主要方向之一。含二氮杂萘酮联苯结构高性能聚芳醚树脂具有耐高温、可溶解、综合性能优异等特点,有望在提高环氧树脂韧性的同时不降低其耐热性。因此,本文在综述了目前国内外热塑性树脂改性环氧树脂的研究基础上,提出了采用杂萘联苯聚芳醚树脂改性环氧树脂的研究方法和思路。 采用热熔法制备了一系列杂萘联苯聚芳醚树脂(PPAEs)改性环氧树脂(DGEBA)的共混物,重点考察了不同的固化条件下PPAEs主链结构及含量对共混物的结构和性能的影响,旨在优化固化工艺的基础上筛选最佳的改性树脂及其含量,制备出兼具优异韧性和耐热性的共混物。主要研究内容和结果如下: 首先采用示差扫描量热法(DSC)对DGEBA/PPAEs共混体系的固化动力学进行了研究,其固化反应基本上都从150℃开始,反应活化能变化不大,都在60 KJ/mol左右,表明不同结构和含量的PPAEs均不影响环氧树脂的固化反应条件。 对杂萘联苯聚醚酮(PPEK)改性环氧树脂体系的结构和性能进行了研究,从DSC和热失重(TG)测试结果来看,共混物的玻璃化温度(T_g)有所升高,而热稳定性略有降低,但降低不明显;不同的固化工艺下体系的冲击韧性和断裂韧性提高都不明显,扫描电镜(SEM)证实DGEBA/PPEK体系形成了均相结构,缺少能量吸收过程,而且断裂面的裂纹之间没有约束,界面结合力弱,因此韧性没有增加。 选用带有极性侧基的杂萘联苯聚醚腈酮(PPENK)来改性环氧树脂,以提高两相间的界面结合力,改善增韧效果。DGEBA/PPENK体系的玻璃化温度有所升高,且热稳定性没有降低,在390℃以下不分解。尽管共混物形成了均相结构,但氰侧基的偶极作用使其与环氧树脂的界面结合力增强,共混物的韧性得到一定程度的提高,其冲击强度可达3.26 KJ/m~2,较未改性的环氧树脂提高了44%。 采用杂萘联苯聚醚砜酮(PPESK)来改性环氧树脂,共混体系出现两个明显的玻璃化转变,且两相的玻璃化温度均大幅上升。体系的热稳定性同时得到了很好的保持,在390℃以下不降解。添加15 phr PPESK时,共混物形成了PPESK精细颗粒分布于连续的环氧基质中的相结构,此时韧性最大。断裂面的扫描电镜(SEM)结果证明裂纹形成了明显的偏转和歧化,吸收能量,使得韧性得到较大的提高。 最后我们又选择了含有联苯结构的杂萘联苯共聚芳醚砜(PPBES)来改性环氧树脂。改性后的环氧树脂共混物的耐热性得到提高,同时热稳定性不降低,在395℃以下不分解。共混体系形成两相结构,引入了能量吸收过程,韧性提高较为明显,在150℃/3h+180℃/3h+200℃/2h工艺条件下添加15份PPBES时形成了反转相,冲击强度和断裂韧性均得到明显提高,其中冲击强度取得最大值3.76 KJ/m~2,增加幅度为65%。 以上研究结果表明,在环氧树脂/PPAEs共混体系中,杂萘联苯聚芳醚热塑性树脂对增韧的贡献起着主导作用,其增韧机理主要归结为以下几点:(1)裂纹偏转,裂纹偏离原来的方向并引发大量微裂纹的产生,增加了裂纹的表面积从而增加了裂纹扩展的能量,提高了韧性;(2)基体的局部塑性变形,热塑性树脂颗粒充当应力集中点引发环氧树脂的局部塑性变形。所以,在杂萘联苯聚芳醚树脂改性环氧树脂体系中,局部的热塑性变形、裂纹路径的偏转以及热塑性树脂的延性撕裂等共同作用提高了共混体系的韧性。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TQ323.5

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【引证文献】
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