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《大连理工大学》 2009年
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TS-1/H_2O_2/尿素体系氧化反应研究

李东伟  
【摘要】: 本论文采用经典合成法、廉价模板剂法、TPAOH改性法及气相转移法制备了四种TS-1分子筛,并运用SEM、XRD、UV-Vis、UV-Raman等手段对其物性结构进行表征。以丙烯环氧化和环己酮氨氧化反应为探针反应考察了四种TS-1的催化性能。结果表明,经典法合成的纳米TS-1骨架钛含量最高且晶粒度最小,在丙烯环氧化反应中环氧丙烷(PO)选择性及H_2O_2的有效利用率均为最高,且在环己酮氨氧化反应中环己酮肟的产率也最高。 在TS-1/尿素/H_2O_2体系下进行丙烯环氧化反应,采用TPAOH对以TPABr作模板剂合成的微米TS-1进行改性,分别考察了TPAOH的浓度、TPAOH与TS-1的配比、改性时间及改性温度等改性条件对TS-1催化丙烯环氧化性能的影响。结果表明,采用TPAOH改性能显著提高微米TS-1催化丙烯环氧化性能。最佳改性条件为:70 ml改性液处理5 g微米TS-1,TPAOH溶液的浓度为0.15mol/l,改性时间48 h,改性温度170℃。当n(CO(NH_2)_2)/n(H_2O_2)为1:1时,H_2O_2转化率可达到74.79%,环氧丙烷选择性可达到92.16%,H_2O_2有效利用率可达到77.34%。 在TS-1/尿素/H_2O_2体系下进行环己酮氨氧化反应,以间歇反应釜为反应器,纳米TS-1为催化剂,对反应温度、反应时间、氨酮比、氧酮比、溶剂以及催化剂用量等的影响进行了考察。结果表明,以水和叔丁醇的混合液(v:v=4:9)作溶剂,反应温度80℃,氨酮比为4.2:1,氧酮比为1.5:1,磁力搅拌下反应3 h,环己酮肟的收率可达87.26%,环己酮肟的选择性可达98.39%。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.32

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【参考文献】
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