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碳九芳烃在纳米ZSM-5上的反应研究

程晓晶  
【摘要】: 本论文主要研究了碳九芳烃(A9)在纳米ZSM-5上的反应:包括纯A9芳烃及其混合物的裂解反应,苯-1,2,4-三甲苯及苯-混合A9之间的烷基转移反应等;研究了不同改性方法对纳米HZSM-5在A9反应体系中催化性能的影响;并与微米HZSM-5及十二元环的Hβ沸石和HMOR沸石在A9反应体系中的催化性能进行了比较,得到下列结果: 纳米HZSM-5与微米HZSM-5相比,总酸量高但酸强度低;外表面强酸量约占其总酸量的30%,而微米HZSM-5的外表面酸量仅占约10%。纳米HZSM-5总比表面积和孔容与微米HZSM-5相近,但外表面积较大,约占其比表面积的25%,而微米HZSM-5的外表面积约占其总比表面积的5%。 在分子筛催化剂上,随着反应温度的升高,A9各组分依次进行异构、歧化和脱烷基反应。反应活性顺序为异丙苯甲乙苯三甲苯,这与其生成的正碳离子的稳定性一致.由于甲乙苯和丙苯反应活性高,二者的转化率在纳米HZSM-5与微米HZSM-5上差异不大;由于三甲苯反应的活性中心主要在HZSM-5外表面和孔口处的酸位上,因此其在纳米HZSM-5上的反应活性高于微米HZSM-5。 在A9的反应中,HZSM-5表现出较强的裂解能力,同时可抑制A9的歧化反应:在Hp沸石和HMOR沸石上则容易发生烷基转移反应,也容易发生歧化反应。纳米HZSM-5的活性稳定性好于微米HZSM-5、Hβ沸石和HMOR沸石。纳米HZSM-5上的积炭量高于微米HZSM-5,但稳定性好,是因为纳米HZSM-5丰富的二次孔可大量容炭所致。 在苯-1,2,4-三甲苯的反应中,纳米HZSM-5用柠檬酸处理后,由于减小了物料在催化剂上的扩散阻力,从而提高了纳米HZSM-5的活性。水热处理同时降低了纳米HZSM-5的活性和稳定性。水热处理与酸处理的复合改性可在不降低纳米HZSM-5活性的前提下提高其稳定性,是一个适合于该反应系统的改性方法。在苯-A9的反应中,催化剂经过上述复合改性再负载氧化钼,可降低产物中茚满和乙苯的含量,进一步提高催化剂的稳定性。 茚满在沸石分子筛上的主要反应是开环反应和缩聚反应。孔道尺寸较大的分子筛有利于茚满的转化。由于茚满会优先占据催化剂的活性位,因此茚满的存在会降低芳烃的反应活性以及催化剂的稳定性。


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