收藏本站
《大连理工大学》 2010年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

TS-1合成中非骨架钛形成与抑制的研究

胡佳  
【摘要】: 自二十世纪八十年代钛硅分子筛(TS-1)问世以来,人们发现其在以H2O2为氧化剂的低温氧化反应中具有特殊的催化性能,反应条件温和,反应选择性高,副产品为水,对环境无害。因此,有关钛硅分子筛的合成与工业应用,二十多年来一直是研究的热点。 在以四丙基溴化铵为模板剂的廉价法TS-1分子筛合成中,抑制非骨架钛的形成是一大挑战。本文首先考察了钠、铝离子含量不同的硅源和异丙醇、乙酰丙酮溶剂对廉价TS-1合成中非骨架钛的形成的影响,在此基础上考察了(NH4)2CO3和合成过程中氮气保护对廉价TS-1合成中非骨架钛的抑制作用。通过UV-Vis和FT-IR等表征发现,以Na+、Al3+等杂质离子含量较少的硅溶胶为硅源,乙酰丙酮作溶剂,加入适量(NH4)2CO3作添加剂或者合成过程中采用氮气保护都可以减少产物的非骨架钛的形成,合成出高品质的TS-1产品。且在液相丙烯环氧化反应中,非骨架钛含量少的TS-1产品性能明显要高: 1.以Na+、Al3+等杂质离子含量较少的硅溶胶相比于Na+、Al3+等杂质离子含量较多的硅溶胶为硅源合成的TS-1产品的XH2O2由27.0提高到63.7。 2.相比于以异丙醇作溶剂合成的TS-1产品,当溶剂配比为异丙醇:乙酰丙酮=5:2时,合成产品的XH2O2由53.8提高到94.0,UH2O2由55.1提高到94.6。 3.经典法纳米TS-1体系下,添加剂的最佳加入量为(NH4)2CO3/Si=0.28(mol/mol),可以使TS-1产品在反应中的XH2O2由94.7提高到97.9,UH2O2由49.6提高到97.7;廉价法微米TS-1体系下,添加剂的最佳加入量为(NH4)2CO3/Si比为1.0~1.2(mol/mol),可以使TS-1产品在反应中的XH2O2由53.8提高到64.8,UH2O2由55.10提高到87.3。 4.相比于在空气下,在氮气保护下合成的TS-1产品在反应中的XH2O2由63.7提高到68.1,UH2O2由65.3提高到84.9。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O614.411

手机知网App
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 周炜,孟凡磊,须沁华,董家騄,淳远;两亲性TS-1沸石的制备及其相界面催化反应性能的研究[J];化学学报;2004年15期
2 蔡芳菲;王树林;周继承;;无机方法制TS-1催化环己酮氨氧化反应[J];化学与生物工程;2005年11期
3 张义华,王祥生,郭新闻,陈永英;以钛酸四丁酯和四氯化钛混合物作钛源合成钛硅分子筛 TS-1(英文)[J];分子催化;2001年02期
4 陈晓晖,何菲,陈宪,米镇涛,许锡恩;丙烯环氧化中TS-1寿命[J];化工学报;2001年07期
5 耿卫国,李雪辉,王乐夫;钛硅分子筛TS-1合成及应用的研究进展[J];广东化工;2002年01期
6 刘学武,王祥生,郭新闻,李钢;在丙烯环氧化反应中环氧丙烷对TS-1催化性能的影响[J];石油学报(石油加工);2003年06期
7 李钢,郭新闻,王祥生;钛硅分子筛的结构表征及催化性能研究[J];燃料化学学报;1998年02期
8 陶家林,唐德金,李庆,于作龙,闵恩泽;TS-1分子筛催化双氧水氧化环己烷(英文)[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2001年04期
9 王瑞璞,郭新闻,王祥生,郝敬泉,李英武;不同沉淀剂制备的Ag/TS-1催化丙烯直接气相氧化合成环氧丙烷[J];催化学报;2004年01期
10 王瑞璞,郝敬泉,郭新闻,王祥生,刘学武;Ag/TS-1催化丙烯直接气相氧化合成环氧丙烷[J];石油学报(石油加工);2004年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 苏际;刘文欢;周军成;代书燕;苗翠兰;熊光;王祥生;郭洪臣;;廉价钛硅分子筛(TS-1)中非骨架钛物种的表征、改性及催化应用[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
2 苏健;白霞;高维强;阮长耿;;人ADAMTS-13 A2区基因的构建、表达及其血浆中ADAMTS-13活力的测定[A];中华医学会第八次全国血液学学术会议论文汇编[C];2004年
3 马瑞平;熊春燕;乔永志;张云;王媛媛;闫皙;;TS-1整体催化剂催化苯羟基化制苯酚的研究[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
4 郭强;范峰滔;冯兆池;李灿;;TS-1分子筛中钛物种的紫外拉曼光谱研究[A];第十六届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2011年
5 顾耀明;傅送保;邢卫红;朱泽华;;环己酮氨肟化反应中TS-1分离的膜污染研究[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
6 苏健;白霞;高维强;阮长耿;;人VWF A2区基因的构建、表达及其血浆中ADAMTS-13活力的测定[A];中华医学会第八次全国血液学学术会议论文汇编[C];2004年
7 陶莉;黄登高;孙成高;梁海军;黄彩娟;晁自胜;;以离子液体为模板剂合成TS-1分子筛[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
8 乔永志;张向京;张云;马瑞平;张志昆;王媛媛;;环己酮氨肟化失活TS-1催化剂再生研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
9 汪玲玲;刘月明;张海娇;吴海虹;蒋咏文;吴鹏;何鸣元;;Ti-MWW催化氧化氯丙烯高效合成环氧氯丙烷[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
10 林民;朱斌;舒兴田;汪燮卿;;新型钛硅分子筛HTS合成及表征[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王晓星;多级孔TS-1沸石的合成、表征及催化性能研究[D];大连理工大学;2011年
2 刘民;Ti-ZSM-5沸石的气固相法合成、表征和催化性能研究[D];大连理工大学;2005年
3 杨刚;骨架取代的MFI型分子筛的结构及催化特性的理论研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
4 宋芬;新一代钛硅分子筛催化剂Ti-MWW在环境友好化学过程中的应用[D];华东师范大学;2007年
5 赵忠林;含介孔杂原子分子筛和层间扩孔型分子筛的制备、表征及催化性能研究[D];华东师范大学;2009年
6 徐成华;Ti-ZSM-5分子筛的制备、表征及其催化烯键烃选择氧化和苯酚羟基化的研究[D];中国科学院研究生院(成都有机化学研究所);2001年
7 王瑞璞;Ag/TS-1催化剂的制备、表征及其丙烯气相环氧化性能的研究[D];大连理工大学;2004年
8 孟祥举;绿色化学中催化氧化新材料的合成表征和性能技术的研究[D];吉林大学;2004年
9 陈爽;钒系催化剂催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷[D];天津大学;2012年
10 王勇;分子筛晶体结构修饰和固体酸催化性能的研究[D];华东师范大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡佳;TS-1合成中非骨架钛形成与抑制的研究[D];大连理工大学;2010年
2 张蕾;廉价体系中TS-1分子筛的优化合成研究[D];大连理工大学;2012年
3 张兆光;TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化的研究[D];天津大学;2007年
4 康静娜;微孔—中孔复合分子筛TS-1的研究[D];天津大学;2007年
5 李英武;含钛中孔分子筛的合成、表征及其催化性能[D];大连理工大学;2004年
6 刘光红;改性对TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响[D];大连理工大学;2011年
7 刘腾飞;蒽醌法过氧化氢生产与环己酮氨肟化过程集成的研究[D];天津大学;2004年
8 谢东升;钛硅分子筛TS-1和离子液体在芳烃侧链氧化反应中的应用[D];华东师范大学;2004年
9 陈晓昀;TS-1催化氯丙烯和甲代烯丙基氯环氧化反应过程研究[D];天津大学;2003年
10 尹建波;TS-1催化H_2O_2环氧化苯乙烯的优化[D];大连理工大学;2010年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026