TS-1合成中非骨架钛形成与抑制的研究
【摘要】：
自二十世纪八十年代钛硅分子筛(TS-1)问世以来,人们发现其在以H2O2为氧化剂的低温氧化反应中具有特殊的催化性能,反应条件温和,反应选择性高,副产品为水,对环境无害。因此,有关钛硅分子筛的合成与工业应用,二十多年来一直是研究的热点。
在以四丙基溴化铵为模板剂的廉价法TS-1分子筛合成中,抑制非骨架钛的形成是一大挑战。本文首先考察了钠、铝离子含量不同的硅源和异丙醇、乙酰丙酮溶剂对廉价TS-1合成中非骨架钛的形成的影响,在此基础上考察了(NH4)2CO3和合成过程中氮气保护对廉价TS-1合成中非骨架钛的抑制作用。通过UV-Vis和FT-IR等表征发现,以Na+、Al3+等杂质离子含量较少的硅溶胶为硅源,乙酰丙酮作溶剂,加入适量(NH4)2CO3作添加剂或者合成过程中采用氮气保护都可以减少产物的非骨架钛的形成,合成出高品质的TS-1产品。且在液相丙烯环氧化反应中,非骨架钛含量少的TS-1产品性能明显要高：
1.以Na+、Al3+等杂质离子含量较少的硅溶胶相比于Na+、Al3+等杂质离子含量较多的硅溶胶为硅源合成的TS-1产品的XH2O2由27.0提高到63.7。
2.相比于以异丙醇作溶剂合成的TS-1产品,当溶剂配比为异丙醇：乙酰丙酮=5：2时,合成产品的XH2O2由53.8提高到94.0,UH2O2由55.1提高到94.6。
3.经典法纳米TS-1体系下,添加剂的最佳加入量为(NH4)2CO3/Si=0.28(mol/mol),可以使TS-1产品在反应中的XH2O2由94.7提高到97.9,UH2O2由49.6提高到97.7；廉价法微米TS-1体系下,添加剂的最佳加入量为(NH4)2CO3／Si比为1.0～1.2(mol/mol),可以使TS-1产品在反应中的XH2O2由53.8提高到64.8,UH2O2由55.10提高到87.3。
4.相比于在空气下,在氮气保护下合成的TS-1产品在反应中的XH2O2由63.7提高到68.1,UH2O2由65.3提高到84.9。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：O614.411
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