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Fe离子改性对C_4液化气低温芳构化反应的影响

李圣琛  
【摘要】: 本文在研究了不同过渡金属离子改性对纳米ZSM-5沸石催化剂芳构化性能影响的基础上,选择了芳构化活性较强、液体收率较高和异丁烷转化活化性能较好的Fe/HZSM-5催化剂作为考察对象;系统地研究了不同Fe离子改性方法对混合C4液化气在Fe/HZSM-5沸石催化剂上芳构化性能的影响。改性方法包括:常规液体浸渍法(室温水溶液浸渍法、80℃水溶液热浸渍法、80℃强酸溶液浸渍法、室温乙醇溶剂浸渍法)和固态离子交换法。 采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、傅里叶骨架振动红外光谱(FT-IR)、紫外可见光谱(Uv-Vis)等表征手段对改性前后纳米HZSM-5沸石催化剂的晶体结构、酸度、骨架结构和Fe负载状态等物化性质进行了分析,并用小型固定床反应器评价了改性前后纳米HZSM-5沸石催化剂在混合C4液化气芳构化反应中的性能。 结果表明(1)与Cu和Co相比,Fe离子改性的纳米HZSM-5催化剂在混合C4液化气低温芳构化反应中表现出较高的芳烃收率、液体收率和(初期)较好的异丁烷活化转化能力。(2)用常规浸渍方法和固态离子交换法在纳米HZSM-5沸石(颗粒母体或粉末母体)负载适量Fe制备的Fe/HZSM-5催化剂都能提高混和C4液化气低温芳构化反应中的异丁烷转化率,并且能提高液体产物中的芳烃含量。相比之下,用固态离子交换法制备的Fe/HZSM-5催化剂效果较好(液体中芳烃含量可达50%以上,异丁烷转化率可达70%以上)。用紫外可见光谱和骨架振动红外光谱表征发现,在纳米HZSM-5沸石’(颗粒母体或粉末母体)上负载Fe,可使部分铁离子进入沸石骨架。与常规浸渍法相比,采用固态离子交换法有助于减少聚合态氧化铁物种的产生,从而有利于制备性能良好的芳构化催化剂。(3)混合C4液化气原料中的甲醇对芳构化反应性能有明显不利的影响。原料中的甲醇能加速催化剂失活,甲醇含量越高,催化剂的失活速度越快。


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