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《东北大学》 2009年
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掺杂硫酸盐的含钛高炉渣处理溶液中Cr~(6+)及Cr~(6+)复合体系的研究

雷雪飞  
【摘要】:本文系统地研究了掺杂硫酸盐的含钛高炉渣催化剂的结构与光催化活性之间的构效关系,并探索了含钛高炉渣光催化处理溶液中Cr6+及Cr6+/有机物复合体系的机理,这对于含钛高炉渣作为光催化材料的开发和应用及处理既含有有机物物种又含有重金属的实际废水有着重要的指导意义。 首先,以含钛高炉渣为原料,利用XRF、XRD、SEM、UV-Vis-DR、TG、FTIR等分析方法对含钛高炉渣、掺杂硫酸的含钛高炉渣、掺杂硫酸盐的含钛高炉渣光催化剂的化学成分和矿物组成进行分析,确定了三类光催化材料作为光催化剂的可行性。研究了不同光催化剂中晶相结构、表面形貌、粉体粒度、煅烧温度、掺杂不同硫酸盐以及硫酸盐掺杂比例等对含钛高炉渣光催化活性的影响。通过对比合成的35种催化剂的光催化活性,选出光催化活性最高的掺杂硫酸盐的含钛高炉渣(sulfate-modified titanium-bearing blast furnace slag, STBBFS)催化剂作为实验中的光催化剂。 系统地研究了STBBFS催化剂的吸附性能,探讨了初始浓度、催化剂加入量、吸附温度、溶液pH等方面对STBBFS催化剂吸附Cr6+的影响;探讨了吸附等温线模型、表观吸附动力学模型、热力学参数以及吸附机理。结果表明,酸性条件下易于Cr6+去除;增加吸附剂投加量、吸附温度,都有益于Cr6+去除;Cr6+在STBBFS吸附剂表面上的吸附遵循Langmuir吸附等温线模型;不同吸附温度和初始浓度下,Cr6+吸附过程都遵循二级表观吸附动力学模型;通过计算Cr6+吸附过程中的热力学参数:得出Cr6+吸附至STBBFS吸附剂表面具有自发性,且升高温度易于Cr6+的吸附。 系统地研究了STBBFS催化剂光催化还原Cr6+单一体系的可行性。研究了紫外光波长和强度、溶液pH、酸介质、初始浓度、催化剂的使用寿命和分离效果等方面对STBBFS催化剂光催化还原Cr6+单一体系的影响;探讨了STBBFS光催化还原Cr6+的机理,进行了表观动力学分析。结果表明,光源的波长越短、光强越强、酸性越强,Cr6+光催化还原效率就越高;不同酸介质对STBBFS催化剂光催化还原Cr6+的促进作用按P043-NO3-Cl-SO422-.逐渐增强;溶液的初始浓度对Cr6+光催化还原效率影响很大;根据正交试验结果分析,不同因素对Cr6+光催化还原效率的影响程度按:pH初始浓度酸介质催化剂投加量;Cr6+单一体系中Cr6+的光催化还原过程遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学规律。 研究了STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-乙酸(acetic acid, AA)复合体系的可行性。研究复合体系中AA/Cr6+的体积比、初始浓度、溶液pH、协同效应因子等方面对STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-AA复合体系的影响;探讨了STBBFS催化剂光催化处Cr6+-AA复合体系的机理,并进行了表观动力学分析。结果表明,最佳AA/Cr6+体积比=0.2%;溶液的初始浓度对Cr6+光催化还原效率仍有较大影响;随着溶液初始pH增大(pH=1.5-3.5),Cr6+的还原率和吸附率都明显降低;根据正交试验结果分析,不同因素对Cr6+-AA复合体系中Cr6+光催化还原效率的影响程度按:pH初始浓度AA/Cr6+体积比催化剂投加量;Cr6+离子在Cr6+-AA复合体系中的光催化还原遵循L-H动力学规律;Cr6+-AA复合体系的SEF始终大于0,证明Cr6+-AA复合体系中存在着较强的协同效应,利于Cr6+离子的去除。 研究了STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-柠檬酸(citric acid, CA)复合体系的可行性。研究了复合体系中CA/Cr6+的摩尔比、初始浓度、溶液pH、协同效应因子等方面对STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-CA复合体系的影响;探讨了STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-CA复合体系的机理,并与Cr6+-AA复合体系进行了比较。结果表明,最佳CA/Cr6+摩尔比=3.75;溶液的初始浓度对Cr6+光催化还原效率影响程度降低;改变体系的初始pH,对Cr6+平衡吸附效率有显著影响;酸性条件下,对Cr6+还原效率的影响不大;Cr6+离子在Cr6+-CA复合体系中的光催化还原也遵循L-H表观动力学规律;Cr6+-CA复合体系的SEF始终大于6,证明Cr6+-CA复合体系中存在着较强的协同效应,利于Cr6+离子的去除。 研究了STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-CA-硝酸铁(ferric nitrate, FN)复合体系的可行性。研究复合体系中Fe3+与CA/Cr6+的摩尔比、初始浓度、溶液pH、协同效应因子等方面对含钛高炉渣光催化处理Cr6+-CA-FN复合体系的影响;探讨了STBBFS催化剂光催化处理Cr6+-CA-FN复合体系的机理,并进行了表观动力学分析。结果表明,Fe3+与CA/Cr6+的最佳摩尔比=0.019;溶液的初始浓度对Cr6+光催化还原效率影响程度高于Cr6+-CA复合体系;改变体系的初始pH,对Cr6+平衡吸附效率和还原效率都有显著影响;Cr6+离子在Cr6+-CA-FN复合体系中的光催化还原也遵循L-H动力学规律;Cr6+-CA-FN复合体系的SEF始终大于1,证明Cr6+-CA-FN复合体系中存在着较强的协同效应,利于Cr6+离子的去除。 研究了STBBFS催化剂可见光催化处理Cr6+-甲基橙(methyl orange, MO)复合体系的可行性。研究Cr6+-MO复合体系中Cr6+初始浓度、MO初始浓度、光催化反应时间、溶液初始pH、协同效应因子(SEF)等方面对可见光下STBBFS催化剂光催化处Cr6+-MO复合体系的影响;初步探讨了STBBFS光催化处Cr6+-MO复合体系的机理。此外,也进行了表观动力学分析。结果表明,可见光下,MO和Cr6+在Cr6+-MO复合体系中都存在着较强的协同效应,且MO的协同效应因子(SEFMO=39.8)明显高于Cr6+的协同效应因子(SEFCr6+=18.3),利于两种污染物的去除。
【学位授予单位】:东北大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:X703

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【参考文献】
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