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《大连交通大学》 2011年
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Ni-Pt双组分催化剂的制备及催化性能研究

党琼  
【摘要】:甲烷二氧化碳重整制合成气是天然气综合利用领域的研究热点。与传统的甲烷水蒸汽重整相比,甲烷二氧化碳重整可以获得较低的H2/CO比,更适合费托合成等后续工艺的进行;同时,甲烷二氧化碳重整综合利用两种主要的温室气体,可作为减少温室气体排放和缓解能源危机的有效途径。甲烷二氧化碳重整是一催化过程,Ni基催化剂由于具有较高的催化活性而被广泛研究,但是,常规使用的Ni基催化剂由于活性组分的流失和表面严重积炭而容易失活。 本论文主要研究了不同条件下制备的负载型Ni-Pt双金属组分催化剂,通过CH4-CO2重整反应考察了催化剂的催化性能,旨在通过添加贵金属Pt,改善活性组分在催化剂表面的分散,提高Ni基催化剂的稳定性和抗积炭性能;选用具有特殊储放氧能力的铈锆固溶体做载体,增强活性组分和载体间的相互作用,提高催化剂中氧的转移能力,以达到抑制催化剂表面积炭产生的目的。 考察了不同条件下共沉淀法制备的铈锆固溶体载体的物化性质,结果表明,铈锆固溶体的最佳制备条件为:Ce/Zr=7:3,沉淀剂为NH3·H2O,采用反加料方式,焙烧温度为773 K。TEM、XRD、H2-TPR等检测结果表明,该条件下制备的铈锆固溶体颗粒晶型完整,分布比较均匀,还原性能较好。 采用共浸渍法制备了5Ni-xPt/Cco.7Zr0.302催化剂,考察不同制备件对催化剂性能的影响。结果表明,当x=0.75时,催化剂具有较高的催化活性和稳定性,根据H2-TPR和H2-TPD分析可知,该催化剂具有较强的金属-载体间相互作用,表现出较好的还原能力,并且存在较多的表面活性中心;Ni-Pt双金属催化剂与Ni、Pt单金属催化剂相比,由于Ni-Pt的协同作用改善Ni在载体上的分布,活性组分具有较好的分散度和抗积炭性能,表现出较高的催化活性;Ce0.7Zr0.3O2、CeO2和Zr02分别负载的5Ni-0.75Pt催化剂三者相比,铈锆固溶体作载体的催化剂具有较高的CH4、C02转化率和H2/CO比。 采用分步浸渍法制备了5Ni-0.75Pt/Ce0.7Zro.302催化剂,考察了活性组分浸渍顺序对催化剂性能的影响。结果表明,Ni(F)-Pt催化剂有较强的抗积炭性能,这是因为Ni、Pt之间的协同作用有助于Ni在催化剂表面均匀分散,抑制了催化剂表面积炭的形成。 对催化剂失活行为进行研究,结果表明,在Ni-Pt双金属上催化剂失活的主要原因是催化剂积炭。研究发现,当催化剂表面积炭为笼状碳时,催化剂被笼状碳包裹,阻碍了气路的流通,导致催化剂失活:当催化剂表面积炭为须状碳时,须状碳对催化剂活性位几乎没有影响,不会导致催化剂失活。
【学位授予单位】:大连交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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【引证文献】
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【参考文献】
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1 党琼;Ni-Pt双组分催化剂的制备及催化性能研究[D];大连交通大学;2011年
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