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《辽宁师范大学》 2011年
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NiO/SiO_2-Al_2O_3及NiO-CoO/SiO_2-Al_2O_3催化剂上苯胺和1,6-己二醇气相催化合成1-苯基氮杂环庚烷的研究

刘兴海  
【摘要】:1-苯基氮杂环庚烷在材料化学、药物化学以及有机合成中有广泛的应用。由苯胺和1,6-己二醇气相催化合成1-苯基氮杂环庚烷的方法绿色环保,具有较高的研究价值。本文对用于该反应的硅铝担载的氧化镍催化剂及钴镍双金属氧化物催化剂进行了研究,通过常压气固相反应以及H_2程序升温还原、NH_3程序升温脱附、X射线粉末衍射、N_2物理吸附脱附和热重等表征手段对催化剂性能和结构进行了研究。主要得到以下结果: 1以等体积浸渍法制备的NiO/SiO_2-Al_2O_3催化剂,当NiO担载量为0.1 mmol/g,催化剂前体采用程序升温方式3 h由室温升温至800℃并在此温度下焙烧4 h,375℃于氢气含量为30 ml/min的还原气中原位还原1 h,1-苯基氮杂环庚烷的收率较高,可以达到82%。 2以共浸渍法将氧化钴和氧化镍担载于SiO_2-Al_2O_3载体上,当氧化镍担载量为0.075 mmol/g、氧化钴担载量为0.025 mmol/g,催化剂前体采用程序升温方式3 h由室温升至800℃焙烧并恒温4 h,催化剂具有很高的活性和选择性,1-苯基氮杂环庚烷的收率为83%。 3 NH_3程序升温脱附和N_2物理吸附脱附结果可知,NiO/SiO_2-Al_2O_3催化剂及硅铝担载的钴镍双金属氧化物催化剂,当其具有较弱的酸性和大的平均孔径有利于1-苯基氮杂环庚烷的气相催化合成。 4对于苯胺和1,6-己二醇气相催化合成1-苯基氮杂环庚烷的反应,硅铝担载的氧化镍及氧化镍-氧化钴双金属氧化物催化剂失活的主要原因是反应过程中催化剂表面的积碳。
【学位授予单位】:辽宁师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O621.36

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【参考文献】
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