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《辽宁师范大学》 2006年
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Keggin型多金属氧酸盐的电化学性质和光催化活性研究

党利琴  
【摘要】:多金属氧酸盐是一类具有半导体金属氧化物特点的化合物,具有优良的电催化和光催化活性。本论文以经典的Keggin型多金属钨氧酸(盐)为主要研究对象,研究其在不同溶液中的光催化产氢活性。利用电化学分析法阐述多金属钨氧酸(盐)光催化产氢活性变化规律。结合电化学和光催化的结果,提出不同多金属钨氧酸(盐)的光催化产氢机理。 循环伏安研究表明,H_4SiW_(12)O_(40)光催化产氢反应的最佳条件是,以甲醇为电子给体,H_2SO_4为酸性介质。在H_2SO_4浓度相同的溶液中,H_4SiW_(12)O_(40)、H_4GeW_(12)O_(40)和H_3PW_(12)O_(40)的光催化产氢活性依次降低。电化学研究发现,φ[XW_(12)O_(40)]~((n+2)-/(n+1)-)(X=P,Ge,Si)的大小也呈现出同样的规律性,且均比φ~θH~+/H_2更负一些,说明这三个多金属钨氧酸的两电子还原物种能够将H~+还原成H_2。分别以φ_1,φ_2和φ_3为多金属钨氧酸的第一,第二和第三激发态能级,根据禁带宽度确定了各自的基态能级,得到H_4SiW_(12)O_(40)、H_4GeW_(12)O_(40)和H_3PW_(12)O_(40)在不同酸度条件下的能级图,从能级角度解释了它们的光催化产氢活性变化规律。 考察了Keggin型M_xXW_(12)O_(40)~(n-)(X=B,Fe,Co和H_2;M=K,Na)在0.1mol/L H_2SO_4-0.9mol/L Na_2SO_4溶液中的光催化产氢活性和电化学行为。结果表明BW_(12)O_(40)~(5-)的一电子还原物种,FeW_(12)O_(40)~(5-)和H_2W_(12)O_(40)~(6-)的两电子还原物种,CoW_(12)O_(40)~(5-)的四电子还原物种是对H~+有还原能力的活性物种。同时发现活性物种氧化还原电对的电极电势越负,对应的多金属钨氧酸盐的产氢活性越高。 多金属钼氧酸盐没有光催化产氢活性的研究已有文献报道。我们以H_3PMo_(12)O_(40)为例,发现四个还原物种的电极电势均比φ~θH~+/H_2更正,从热力学角度证实了其不具备光催化产氢的能力。从分子设计的思想出发,合成了两个新型的磷钼基复合物,对其进行了IR、TG/DTA、X-单晶衍射和循环伏安行为测试。
【学位授予单位】:辽宁师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.3

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