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正己烷和正戊烷的高压研究

黄丽音  
【摘要】:压力作为独立于温度、化学组分的第三个基本状态参量,可以非常有效地改变物质的性质。在压力作用下,物质的体积发生收缩,自由能改变,受压物质也会发生结构形态的改变。高压物理科学与很多学科交织在一起,为生物学、生命起源、地球物理勘探和行星内部结构与演化等问题提供了很多的重要信息。高压物理学在许多领域占有重要的地位并具有其他学科无法替代的作用,促进知识创新与技术创新相结合并推动人类科学的进步。 随着高压物理学的发展,一些生物大分子、有机物分子开始作为高压实验的研究对象益加受到重视。其中,石油中的主要成分正己烷、正戊烷这两种简单饱和烃,因为其化学稳定性和特殊的结构特点,其重要的应用和研究价值激起人们浓厚的兴趣。正烷烃在液态时有多种同分异构体。目前,正己烷、正戊烷常压下的研究已有很多报道,但高压研究比较少,已有报道的实验压力点也比较低。因此通过正己烷和正戊烷的高压研究,可探索简单饱和烃的结构变化,帮助洞察地球深层的石油成因。 本文研究了有机物正己烷、正戊烷的高压相变及加压过程中的构象变化,主要工作是利用拉曼光谱和同步辐射X光衍射对正己烷、正戊烷进行在位的高压实验研究。利用金刚石对顶砧装置产生高压,并采用红宝石荧光标压法进行标压,得出了以下结果,主要工作及结论如下: 一、通过高压在位拉曼光谱方法,研究正己烷在高压下的相变及构象变化,首次对正己烷加压到33.5GPa。液态正己烷是多个构象的动态平衡,加压后打破了构象平衡,这是静水压作用在分子系统改变了原子间距,随着压力升高键长和原子间距缩小的结果。对正己烷加压至结晶压力点1.78GPa以前,正己烷处于液态,此时称之为相Ⅰ;压力点达到1.78GPa发生了从相Ⅰ到相Ⅱ的液固相变,并开始结晶;压力在8.7GPa时推测正己烷发生了从相Ⅱ到相Ⅲ的转变;高于12.6GPa时正己烷的末端甲基群任意结晶凝固。并且,高压时其构象均向能量最低的全反式构象转变,并最终只有全反式构象。 二、通过同步辐射角度色散X射线衍射方法研究正己烷的高压特点,压力点间隔较大,与高压在位拉曼光谱方法得出的结果大体上一致。但固化之后各个相变间d-p图线的斜率变化不是特别明显,说明固化后的相变过程正己烷内部结构长程有序变化不明显,只是在短程上有变化,故而在宏观曲线上的表现不明显。 三、对正戊烷进行了高压拉曼光谱研究,在改变压力的情况下共发现正戊烷的2个新相。正戊烷在1.88GPa时发生了从相Ⅰ到相Ⅱ的液固相变,并开始结晶;之后在13.08GPa再一次发生从相Ⅱ到相Ⅲ的转变。高压下正戊烷的歪扭构象并未消失而是增多了,这一点异于其它正烷烃。


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