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《吉林大学》 2011年
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正己烷和正戊烷的高压研究

黄丽音  
【摘要】:压力作为独立于温度、化学组分的第三个基本状态参量,可以非常有效地改变物质的性质。在压力作用下,物质的体积发生收缩,自由能改变,受压物质也会发生结构形态的改变。高压物理科学与很多学科交织在一起,为生物学、生命起源、地球物理勘探和行星内部结构与演化等问题提供了很多的重要信息。高压物理学在许多领域占有重要的地位并具有其他学科无法替代的作用,促进知识创新与技术创新相结合并推动人类科学的进步。 随着高压物理学的发展,一些生物大分子、有机物分子开始作为高压实验的研究对象益加受到重视。其中,石油中的主要成分正己烷、正戊烷这两种简单饱和烃,因为其化学稳定性和特殊的结构特点,其重要的应用和研究价值激起人们浓厚的兴趣。正烷烃在液态时有多种同分异构体。目前,正己烷、正戊烷常压下的研究已有很多报道,但高压研究比较少,已有报道的实验压力点也比较低。因此通过正己烷和正戊烷的高压研究,可探索简单饱和烃的结构变化,帮助洞察地球深层的石油成因。 本文研究了有机物正己烷、正戊烷的高压相变及加压过程中的构象变化,主要工作是利用拉曼光谱和同步辐射X光衍射对正己烷、正戊烷进行在位的高压实验研究。利用金刚石对顶砧装置产生高压,并采用红宝石荧光标压法进行标压,得出了以下结果,主要工作及结论如下: 一、通过高压在位拉曼光谱方法,研究正己烷在高压下的相变及构象变化,首次对正己烷加压到33.5GPa。液态正己烷是多个构象的动态平衡,加压后打破了构象平衡,这是静水压作用在分子系统改变了原子间距,随着压力升高键长和原子间距缩小的结果。对正己烷加压至结晶压力点1.78GPa以前,正己烷处于液态,此时称之为相Ⅰ;压力点达到1.78GPa发生了从相Ⅰ到相Ⅱ的液固相变,并开始结晶;压力在8.7GPa时推测正己烷发生了从相Ⅱ到相Ⅲ的转变;高于12.6GPa时正己烷的末端甲基群任意结晶凝固。并且,高压时其构象均向能量最低的全反式构象转变,并最终只有全反式构象。 二、通过同步辐射角度色散X射线衍射方法研究正己烷的高压特点,压力点间隔较大,与高压在位拉曼光谱方法得出的结果大体上一致。但固化之后各个相变间d-p图线的斜率变化不是特别明显,说明固化后的相变过程正己烷内部结构长程有序变化不明显,只是在短程上有变化,故而在宏观曲线上的表现不明显。 三、对正戊烷进行了高压拉曼光谱研究,在改变压力的情况下共发现正戊烷的2个新相。正戊烷在1.88GPa时发生了从相Ⅰ到相Ⅱ的液固相变,并开始结晶;之后在13.08GPa再一次发生从相Ⅱ到相Ⅲ的转变。高压下正戊烷的歪扭构象并未消失而是增多了,这一点异于其它正烷烃。
【关键词】:正己烷 正戊烷 高压 拉曼 相变
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O623.11
【目录】:
  • 中文摘要4-6
  • Abstract6-12
  • 第一章 绪论12-20
  • 1.1 高压物理学简介12-15
  • 1.2 有机物正己烷及正戊烷的研究进展15-16
  • 1.3 正己烷和正戊烷的性质介绍16-18
  • 1.3.1 正己烷、正戊烷的物化性质16
  • 1.3.2 正烷烃的构象特点16-17
  • 1.3.3 正戊烷的构象特点17-18
  • 1.3.4 正己烷的构象特点18
  • 1.4 本论文的选题意义及主要内容18-20
  • 第二章 高压实验技术与方法20-34
  • 2.1 高压实验技术发展的历史20-21
  • 2.2 静态高压装置及技术21-22
  • 2.3 金刚石对顶砧(DAC)高压装置22-24
  • 2.3.1 DAC高压装置的发展22
  • 2.3.2 DAC高压装置原理22-23
  • 2.3.3 DAC高压装置类型23-24
  • 2.4 DAC主要部件和传压介质的选择24-26
  • 2.4.1 DAC主要部件的选择24-25
  • 2.4.2 传压介质的选择25-26
  • 2.5 压力的标定26-29
  • 2.5.1 压力的测量方法26-27
  • 2.5.2 红宝石测压技术27-29
  • 2.6 高压拉曼光谱29-31
  • 2.6.1 拉曼散射的原理29-30
  • 2.6.2 高压拉曼光谱30
  • 2.6.3 高压拉曼系统30-31
  • 2.7 高压同步辐射X射线衍射技术31-34
  • 2.7.1 晶体X射线衍射原理31
  • 2.7.2 同步辐射光的特点31-32
  • 2.7.3 高压同步辐射X射线衍射方法32-34
  • 第三章 正己烷的高压性质研究34-48
  • 3.1 引言34-37
  • 3.1.1 正己烷高压研究的意义34-35
  • 3.1.2 液态正己烷结构35-37
  • 3.2 正己烷的高压拉曼光谱研究37-46
  • 3.2.1 正己烷高压拉曼光谱37-43
  • 3.2.2 正己烷高压拉曼光谱变化分析43-45
  • 3.2.3 正己烷高压高压相变过程45-46
  • 3.3 正己烷的高压同步辐射研究46-47
  • 3.4 本章小结47-48
  • 第四章 正戊烷的高压性质研究48-58
  • 4.1 引言48-49
  • 4.1.1 正戊烷高压研究意义48
  • 4.1.2 液态正戊烷的构象平衡48-49
  • 4.2 正戊烷的高压拉曼光谱研究49-57
  • 4.2.1 正戊烷高压拉曼光谱分析49-55
  • 4.2.2 正戊烷的原位高压行为分析55-56
  • 4.2.3 正戊烷高压相变过程56-57
  • 4.3 本章小结57-58
  • 参考文献58-64
  • 攻读硕士期间发表的文章64-66
  • 作者简历66-68
  • 致谢68

【参考文献】
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