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《吉林大学》 2011年
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镨掺杂对钛锰酸钡陶瓷的结构相变、价态变化和介电性能的影响

刘巧丽  
【摘要】:钛酸钡是钛酸盐系列电子陶瓷的基础母体原料,被称为“电子陶瓷业的支柱”,由于其优异的电学性能,在诸多领域有着广泛的应用。通过对钛酸钡进行掺杂改性,可以得到大量的新型功能材料,如今这已成为了当今的热点研究课题。 过渡元素Mn具有变价特性,主要用于多层陶瓷电容器([Mn]0.5%)和PTCR陶瓷([Mn]0.5%)材料。在Mn掺杂的BaTiO3电容器中,Mn离子占据Ti位,并表现出Mn2+、Mn3+和Mn4+三种价态。Mn4+在作为BaTiO3的添加剂时,起到受主作用,能够捕获陶瓷中的本征电子、有效地降低材料中的电子浓度,进而提高材料的绝缘性能、降低介电损耗、延长介电材料寿命。 论文中我们以MnO2为添加剂,采用传统的冷压陶瓷技术,按照分子式Ba(Ti1-xMnx)O3[x=0.005,0.01,0.02,0.03,0.05,0.10]和(Ba1-yPry)(Ti1-xMnx)O3 [x=0.01,0.02,0.05,0.10; y=0.01,0.02]制备了锰掺杂和镨锰共掺杂钛酸钡陶瓷材料,通过室温XRD测试来确定钛酸钡基陶瓷的晶体结构,并借助ESR技术来研究Mn离子的变价行为对钛酸钡结构相变的诱致作用。通过研究我们发现钛锰酸钡陶瓷的晶体结构与Mn的价态以及含量有很大的关系。当Mn的掺入量大于0.5%mol时,在1400℃/12h烧结条件下制备的钛锰酸钡陶瓷,其晶体结构由四方相向六方相转变,同时引起微观结构的极大改变。六方相的出现主要是由进入到Ti位的Mn3+所引起的Jahn-Teller效应导致的。顺电相六方晶型BaTiO3的产生,导致了钛锰酸钡陶瓷介电常数的降低,但同时也提高了介温稳定性。 在实际应用中,为了提高BaTiO3的介电性能,稀土元素常和Mn联合使用。本论文我们选用Pr和Mn作为钛酸钡陶瓷材料的掺杂剂,研究镨掺杂对钛锰酸钡陶瓷的结构相变、价态变化和介电性能的影响。研究表明,在施主离子Pr3+的作用下,Mn3+作为受主离子被还原为Mn2+,这导致了六方相的减弱,同时也增加了四方相比例。对于(Ba1-xPrx)(Ti0.99Mn0.01)O3陶瓷,当x=0.02时,六方相完全消失、四方相稳定存在,可见稀土元素Pr的掺入对钛锰酸钡的四方相稳定性起关键作用。同时我们可以得出Mn3+对六方钙钛矿相负责,而Mn4+对四方相负责。通过介电温谱测试,我们得出A位Pr掺杂有利于钛锰酸钡陶瓷介电常数的提高、且促使介电峰向低温方向移动。 最终,我们制备的Mn掺杂和Pr/Mn共掺杂钛酸钡陶瓷材料未满足X7R指标,在之后的工作中,我们将开展其它共掺杂方案,Sm/Mn和Nd/Mn共掺杂钛酸钡陶瓷材料的研究正在进行之中,此外我们还将尝试添加适量的Ca、Mg等金属元素。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TM28

【引证文献】
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