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基于表面增强拉曼散射光谱技术在多环芳烃检测方面的应用

谢云飞  
【摘要】:多环芳烃是一类严重的化学污染物,对其进行快速、准确检测是一个重要的科学问题。由于该类化合物与表面增强拉曼(SERS)基底没有较强的吸附,限制了SERS技术的应用。本论文着重介绍利用超分子化学重的主客体识别方法,选用环糊精作为主体分子,将其修饰在SERS基底表面,目标是借助SERS技术的高灵敏度以及环糊精高选择性的优势,发展对多环芳烃这类广泛地存在于环境中,对人体健康造成严重威胁的有机污染物进行快速简便的检测方法,达到对其进行定性鉴别以及定量检测的目的。主要创新成果如下: (1)利用巯基取代环糊精修饰的金纳米粒子作为SERS基底,实现了对五种多环芳烃(蒽、芘、菲、屈、苯并菲和晕苯)的定性鉴别以及对每种单一多环芳烃和五种多环芳烃混合物的定量检测;并详细讨论了巯基取代环糊精在金纳米粒子表面的表面覆盖度对SERS效果的影响,以及离心速度对SERS结果的影响。 (2)以β-环糊精作为还原剂和稳定剂,利用“绿色化学”方法一步合成了银纳米粒子,该合成方法简便且无污染。该基底既保持了贵金属基底的SERS增强特点又结合了环糊精“外亲水,内疏水”的超分子特点,即通过环糊精的疏水内腔与多环芳烃相结合,实现了对五种多环芳烃的定性鉴别以及定量检测。 (3)利用密度泛函(DFT)理论B3LYP/6-31+G (d, p)方法对六种PAHs分子进行理论计算,得到这六种多环芳烃分子的分子结构以及拉曼光谱信息。对这些分子的拉曼光谱进行了鉴别和指认,通过与实验测得拉曼光谱的对应比较,建立了此类多环芳烃分子定性分析的理论基础。


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