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《吉林大学》 2012年
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链状TS-1型分子筛的合成与催化性能的研究

吕延延  
【摘要】:近些年材料在人们的生产生活中扮演着越来越重要的角色,材料的多样化是人们对材料需求而产生的。多级孔分子筛材料在结构上有了很大的优势,因为它既有介孔结构,又具有微孔结构。因为有介孔,所以材料比表面积大,而且可以在大分子反应中可以起到很好的作用,有微孔水热稳定性变得良好,同时具有强酸性,强氧化性的优势。这些结构使其在应用上也更有前景,这些年一直受到企业家和研究工作者的青睐。 传统的合成介孔材料方法大多都是选用合适的模板剂,向体系中加入介孔模板剂。常用的模板剂主要包括聚合物和碳纳米粒子等材料。在工业应用中,分子筛材料需要不单单有孔道结构就足够了,形貌对于反应效率效果也很有影响,这样对于材料的成型控制就成为了在分子筛合成中的新鲜重点,对于应用方面有着很重要的应用价值。在现有的报道中,有不错晶体结构的多级孔材料的成功例子还是很少的。所以发展可控形貌的多级孔材料的合成,具有重要的意义。在本论文中,我们主要运用的手段就是在反应体系中加入新物质,是一种叫做聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐的聚合物,也叫做PDDA,通常带有阳离子。在水热合成中,制备合成链状介孔TS-1分子筛材料。 传统TS-1合成中未加入阳离子聚合物,合成出的材料形貌是均一单体,而通过加入聚合物之后,合成出的TS-1分子筛材料是链状的,且具有介孔材料,在通过多种表征手段之后可以看出,加入聚合物之后,产物有了一定的形貌,可见,聚电解质的加入对于材料的成型起了重要作用。除了一般水热合成条件,我们还进行了超临界条件下的合成反应,超临界二氧化碳是一种绿色化学反应,反应中的超临界体系具有可循环利用,不向空气中排废气的优点,也合成出了链状TS-1分子筛材料。对于水热下合成的TS-1材料还进行了催化性质测试,在苯酚羟化反应中,具有较好的催化性能。 在合成体系中加入聚合物这种方法在合成中是常用的一种手段,通过聚合物作为合成介孔材料的模板,在合成其他分子筛材料上也应经有了一定的应用,比如介孔Beta型分子筛和MFI型系列等等,但是在形貌可控方面的报道还是很少的。本文中用的方法有助于材料形貌控制,希望可以通过探索研究,将此方法延伸,应用到其他类型材料的合成中去,也可制备出较好形貌的材料。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ424.25

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【参考文献】
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