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《吉林大学》 2013年
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可控制备Cu基、Bi基功能半导体纳米材料及其性质研究

肖冠军  
【摘要】:首先,利用溶胶凝胶法,我们成功地制备出了形貌和结构可控的硒化铜纳米晶,包括CuSe纳米片、Cu_(2-x)Se纳米粒子和Cu_(2-x)Se纳米棒。通过改变不同的反应前驱体的化学活性,从而实现产物的形貌和结构的可控制备。光学性质研究表明,分散在氯仿溶液中的单分散的Cu_(2-x)Se纳米粒子在422nm处有一个显著的光致发光峰,量子产率可以达到6%。此外,我们系统地研究了得到的不同形貌和结构的硒化铜纳米晶的电子传输性质。值得注意的是,各向异性的Cu_(2-x)Se纳米晶由于其棒状结构和单晶本质,从而提供了一条有效的电子传输路径,因此Cu_(2-x)Se纳米棒表现出最好的电子输运性能。本方法为制备其他纳米材料,如Cu基和Ag的金属硫族化合物提供一定的指导和借鉴;同时,硒化铜纳米晶作为一种电子输运材料,它优秀的电子输运能力为未来的纳米电子器件的应用开辟了一条新的道路。 其次,基于柯肯达尔效应,我们采用液相方法成功地制备出了内部空心尺寸可控的单分散的Cu_(2-x)Te纳米晶。由于空心纳米结构较小的粒子尺寸和较大的比表面积,使得空心Cu_(2-x)Te纳米晶呈现出增强的CO气敏特性。在温度为260°C时,对于100ppm的CO气体,基于空心Cu_(2-x)Te纳米晶的传感器的响应时间和恢复时间分别为21s和100s。空心Cu_(2-x)Te纳米结构可以作为制作气体传感器的功能元件,同时在未来催化反应中可以作为微反应器而得到实际应用。我们相信基于柯肯达尔效应,有望合成其他硫族金属化合物(如硫化铜,硒化铜和碲化银等)空心纳米结构。此外,我们做了同种结构的体材料Cu2Te和空心Cu_(2-x)Te纳米晶的高压的初步探索性研究,发现体材料Cu2Te在3.60GPa时开始发生相变,当压力达到8.93GPa以后,相变完全,生成Cu2Te的一种新的未知相。尤为重要的是,当压力完全卸下之后,这种新的未知相被保留了下来。而空心Cu_(2-x)Te纳米晶由于具有大的表面能,因此相对于体材料而言,相变压力升高,当压力为11.80GPa时相变完全,生成Cu_(2-x)Te的一种新的未知相,同样这种新的未知相在完全卸压后被保留下来。这为未来新材料和新结构的获得提供了另外一种新的技术手段:高压。 再次,我们通过一种简单有效的、低成本的、且绿色环保的一步合成法成功地制备出了形貌和尺寸可控的分级结构的Bi_2S_3纳米晶。通过改变体系中的反应参数(如起始混合温度、前躯体摩尔比和配体浓度)控制最终产物的形貌,包括麦穗状、菊花状、四叶草状、蒲公英状和其它分级结构形貌。晶体劈裂行为是形成穗状分级结构Bi_2S_3纳米材料的主要原因。由于量子限域效应,所制备的穗状Bi_2S_3纳米晶为直接带隙半导体,带隙宽度Eg约为1.9eV。此外,基于穗状分级结构Bi_2S_3纳米晶的器件,有光照时的光电流强度相比于无光照时显著地增加了近一个数量级,响应时间和衰减时间分别约为0.5s和0.8s,表明其具有优异的光的灵敏性,在未来光电开关和光敏元件等领域有着潜在的应用。 最后,我们通过简单的液相方法成功地制备出了分级结构的Bi_2Te_3纳米晶,并发现所得到的毛毛虫状Bi_2Te_3纳米晶在没有任何磁性杂质掺杂的情况下表现出室温铁磁性行为。基于密度泛函理论的第一性原理计算表明,与传统的磁性掺杂和空位缺陷不同,另外一种形式的点缺陷,Te2原子的反位替代BiTe2是导致Bi_2Te_3纳米材料室温铁磁性的根本原因。此外,三维拓扑绝缘体Bi_2Te_3具有室温铁磁性,有望打破时间反演对称的束缚,从而打开拓扑绝缘体表面态的狄拉克点并实现量子反常霍尔效应。同时,将Bi_2Te_3纳米材料的拓扑效应与电子自旋特征集成一个物质上,有望捕获神奇的Majorana费米子,为未来的低能耗自旋电子学、粒子物理和量子计算机的发展提供了广阔的前景,有可能开拓当代计算机技术的一个全新领域。最后,我们做了分级结构的Bi_2Te_3纳米晶的高压探索性研究,表明在压力分别为9.22GPa、10.96GPa和15.03GPa时发生Bi_2Te_3的相I到相II、相II到相III、和相III到相IV的转变。相对于体材料的Bi_2Te_3而言,由于本身的晶格膨胀和大的体弹模量而引起的“大体积坍缩”,导致相变压力点降低。其初步探索为后续的高压纳米材料研究奠定了先期的基础。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TB383.1

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