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《吉林大学》 2014年
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贵金属在介孔分子筛中的负载及性能研究

冯上广  
【摘要】:贵金属在催化等领域具有较好的应用,将贵金属负载在介孔分子筛中,可以利用分子筛孔道特性控制颗粒分散程度以及颗粒的大小,提高贵金属的催化活性。本文将贵金属纳米颗粒均匀地负载在介孔分子筛的孔道内,并将其作为气敏传感器催化滤膜和催化染料还原的催化剂,考察了其催化性能。 首先采用内外表面分别修饰后组装的方法,在介孔分子筛的孔道内进行贵金属(Au, Pd, Pt)的负载。采用硅烷对分子筛外表面进行甲基修饰,以钝化外表面的硅羟基,除模板后再对内表面进行氨基修饰,之后通过氨基与贵金属前驱体离子间电荷作用向孔内引入贵金属前驱体,最后将其还原为金属。利用XRD、TEM、FT-IR和N2吸附测试对样品进行了表征分析。研究结果表明,改变前驱物的浓度可以很好控制金属的负载量。通过此方法得到的贵金属颗粒负载在介孔分子筛(SBA-15,SBA-16,MCM-41和MCM-48)的孔道中,金属颗粒分散均匀,尺寸细小,为2nm左右。 将所制备的负载贵金属的介孔分子筛作为气体传感器催化滤膜,研究气敏元件对气体的选择性。实验选择CH4作为检测气体,CO作为干扰气体,研究了气敏器件在涂覆催化滤膜前后对CO、CH4气体的气敏性质,通过改变元件工作温度和测试气体的浓度来考察元件对气体的选择性。研究结果表明,在元件外层涂覆催化滤膜后,气敏元件对CH4/CO的选择性(C)从原来的0.727显著提高到9.78左右,其选择性提高了约13倍。测试分析表明,对同一载体负载不同贵金属而言,负载Pt的催化滤膜较负载Pd的催化滤膜更好地提高对CH4/CO的选择性,Au, Pd, Pt贵金属催化滤膜的选择性大小为CPtCPdCAu。选择性的提高主要是由于催化滤膜中贵金属(Pd, Pt)对CO的催化氧化作用, CO转化成CO2从而提高了CH4/CO的选择性。利用这一性质,我们可以在含有CO干扰气体的气氛中检测CH4。 以所制备的负载贵金属的介孔分子筛为催化剂,研究了其对硼氢化钠还原有机染料罗丹明B的催化性质。结果表明,未加催化剂的还原实验中,罗丹明B不能被硼氢化钠还原。在加入催化剂的实验中,负载三种贵金属(Pd, Au, Pt)的分子筛(SBA-15,SBA-16,MCM-41)催化剂均能催化还原罗丹B。孔径较大的SBA-15负载贵金属具有最好的催化活性,负载Au的催化剂催化效果最好,催化还原率达到98%,反应动力学常数K=0.133min-1,其次是负载Pd催化剂为96.5%, K=0.1095min-1负载Pt的分子筛催化剂还原率为95.2%, K=0.108min-1。对于同一载体,比表面积越大,其催化活性越好。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O643.36

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