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《吉林大学》 2015年 硕士论文
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La、Ce掺杂NaTaO_3薄膜的制备及其光水解性能研究

周利影  
【摘要】:随着现代工业的快速发展,人们对能源的依赖越来越大,由于传统能源的使用会对环境造成污染,因此寻找新的绿色环保能源成为人们面临的问题。利用太阳能进行光催化分解水制氢对于环境保护、缓解能源危机以及可持续发展具有十分重要的意义。半导体光催化材料可以在光照射下分解水产生氢气,在能源和环境领域有很大的实际应用价值,在近年来得到广泛的关注和研究。 钽酸盐系列因其独特的能带结构在光水解制氢方面受到人们的重视,其中NaTaO3具有相对较高的光催化活性,其价带顶是由O的2p电子轨道组成,导带底是由Ta的5d电子轨道组成,禁带宽度为3.96eV,只能吸收占太阳光中很少的紫外光部分,对大范围的可见光范围没有光电响应。另外,NaTaO3的光催化效率由于光照产生的光生电子和空穴没能很好的分离分解水,而是又重新复合,会导致其光水解效率较低。 基于以上几点问题的考虑,我们通过对NaTaO3做一些处理,改善其在这两方面存在的不足,本文主要通过对NaTaO3制成薄膜并负载助催化剂NiO和掺杂金属元素La和Ce对其进行光水解性能分析,达到改善其光催化水解的目的。具体研究内容如下: (1)以Ta2O5和Na2CO3为反应原料,采用高温固相法制备NaTaO3粉末,然后在镍片上制备了Ni/NiO/NaTaO3薄膜,研究了该复合薄膜作为催化剂的光水解活性规律。通过SEM、XRD和光水解测试表明,在反应温度为1200℃反应时间为10h时生成的NaTaO3晶体结晶性最好,光催化水解氢活性最高。然后通过以Ni片为基底做成NaTaO3薄膜经过退火后在NaTaO3和Ni片之间生成NiO,可以有助于光生电子和空穴的分离,光催化活性得到提高,在以1M NaOH水溶液作为电解液的情况下光水解效率平均为4.5μmol/h。 (2)对NaTaO3进行金属离子La和Ce掺杂,系统研究掺杂之后NaTaO3的形貌、晶体结构光吸收和在以NaOH溶液作为电解液光水解制氢活性的影响。NaTaO3:La为白色粉末,晶体表面呈现有序的纳米阶梯结构,NaTaO3:Ce呈黄色粉末,晶体表面无明显变化,在可见光范围有吸收,吸收强度很弱,紫外区域内光吸收强度比NaTaO3:La低。在以1M NaOH水溶液作为电解溶液中负载NiO的Ni/NiO/NaTaO3:La片薄膜水解活性约为没有负载NiO的Ni/NaTaO3的4倍,平均19.0μmol/h,Ni/NiO/NaTaO3:Ce薄膜水解活性相对没有明显提高。


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