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纳米粒子/一维光子晶体复合体系的制备及性质研究

沈淮中  
【摘要】:自然界中存在着很多精妙的微纳有序结构,这些结构赋予了生物体各种各样的功能与性质,共同组成了五彩斑斓的世界。近些年来,模仿自然界中的微纳结构,并在此基础上人工制备有序结构同时开发功能成为了科学家们的研究热点。一维光子晶体的研究由此应运而生。一维光子晶体是指一类由折射率不同的介质材料在单一方向上周期性排列而成的有序微结构,它是光子晶体中结构最简单的一种,具有可控性好,制备方法简便的优势。光子禁带是一维光子晶体的特征光学性质,它是指光谱上的一段波长范围,落入禁带范围内的光不能通过光子晶体结构进行传播。利用光子禁带这一光学特性,可以实现对光传播的调节,并进一步基于此制备高反射率反射镜、光波导、低阈值激光器等器件。光子禁带的位置与光子晶体的结构息息相关,因此可以通过改变结构参数来调控禁带位置。而如果结构参数的改变由外界刺激引起,光子晶体就变为一种响应型器件。此外,如果禁带在可见光区移动,样品表面将会产生明显的颜色变化,这大大方便人们通过裸眼进行可视检测,这也一直是人们在检测方面致力达到的目标。近些年来,随着纳米技术的发展以及其在光、电、能源等领域的广泛应用,功能性纳米粒子的制备与应用已经成为了科学家们关注的焦点之一。从传统的金属纳米粒子、半导体纳米粒子到近些年来的碳纳米点,人们从合成制备出发,开发出了一系列具有荧光、催化、光电以及响应等性质的功能性纳米粒子,并将其应用于检测、照明和能源等相关领域。在本论文中,我们将一维光子晶体与功能性纳米粒子相结合,围绕纳米粒子/一维光子晶体复合体系这一主线,通过对二者特征的有机结合,实现了一维光子晶体功能的集成与结构的演进。在第二章中,通过将具有光热性质的金纳米棒进行表面修饰,成功将其与温度响应性一维光子晶体相结合,制备了具有红外光响应性质的一维光子晶体。首先,通过对金纳米棒/光子晶体复合体系进行表征,显示复合后金纳米棒与一维光子晶体均保持了各自的特征性质,同时复合体系在外界刺激条件下的响应行为具有良好的重复性与稳定性。接下来,将复合体系置于红外光照射下,研究其禁带反射峰强度的变化情况,结果显示与纯光子晶体相比,金纳米棒复合体系对于红外光响应的速度明显加快。通过对体系在响应过程中的温度、折射率、薄膜厚度变化的追踪,阐明了其响应机理:金纳米棒吸收红外光并将其转变为热能使体系升温,温敏性光子晶体在高温下排出内部水分子导致折射率上升,从而使得光子禁带消失,样品颜色变化。最后,通过掺杂不同吸收峰位的金纳米棒,实现了对不同波长红外光的可视区分。该工作的创新之处在于通过引入金纳米棒,大大加快了光子晶体的响应速度。在第三章中,通过在透明石英片的两侧制备碳纳米点荧光单层膜与p H响应性一维光子晶体结构,制备了基于一维光子晶体的碳纳米点荧光p H开关。首先高亮碳点被合成,将其与聚丙烯酸共混制备碳纳米点荧光单层膜,并对其形貌、荧光性质做了表征,验证了在不同p H缓冲溶液中荧光的稳定性。之后,对p H响应性光子晶体的形貌、基本光学性质以及p H响应性做了研究,证明上述体系具有良好的稳定性。接下来,我们分别制备了禁带位置位于碳纳米点激发光、发射光位置的光子晶体样品,通过调整激发光的入射方向,在同一样品上实现了荧光的增强与减弱。最后,通过设计光子晶体禁带的初始位置,在不同p H值实现了对荧光的“开关”效果。该工作的创新之处是在保证荧光不被淬灭的前提下,实现了荧光强度的可逆可控调控。在第四章中,一种基于一维光子晶体结构制备三维有序微结构的新方法被建立。将具有光活性的银离子掺杂进入一维光子晶体的特定层,在光掩板的保护下进行紫外曝光,进而在一维光子晶体内部生成三维银点阵。首先对银离子的还原过程进行追踪,通过吸收光谱、透射电镜以及XPS测试证明体系内部的银离子完全被还原为银纳米粒子。接下来通过还原过程的动力学研究阐明了三维结构的生成机理。其次从样品层数、样品周期、银离子掺杂量三方面研究了还原过程中的影响因素。最后,通过显微镜照片、截面扫描电镜形貌以及表面浸润性研究,证明了一维光子晶体结构内部三维银点阵的生成。该工作的创新之处是实现了一维光子晶体基元的区域性选择组装及图案化,这种方法简便高效,可以精确制备三维层状有序结构,同时精确控制结构参数。


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