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有机聚合物及有机—无机杂化钙钛矿太阳能电池的界面优化研究

徐鸣  
【摘要】:太阳能电池已经逐步进入人们的生活中,为人们带来各种便利。与已经产业化的无机太阳能电池相比,有机聚合物太阳能电池(PSCs)和有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池(pero-SCs)具有更低的造价、更广的材料选择性以及可柔性制造等优势,使得人们对它们的关注与日俱增。经过人们不懈的努力,两类电池的性能逐步提高,尤其是pero-SCs的认证光电转化效率已经达到22.1%。要实现大规模应用,它们仍存在着许多问题亟待解决,尤其是电池中活性层的光吸收受限问题和电极稳定性差的问题。本论文的工作主要是从这两类电池的界面优化来开展研究,通过纳米结构激发局域表面等离子体(LSP),利用LSP的场增强效应,解决PSCs中活性层界面存在激子捕获与光子吸收相互制约的问题。通过钝化表面缺陷态和优化电极界面,提高pero-SCs的载流子寿命和机械稳定性。具体研究工作归纳如下:(1)通过LSP模式的场增强效应改善PSCs内的活性层界面吸收,解决了激子捕获与光子吸收相互制约的问题。PSCs的活性层界面吸收直接影响电池的效率。由于材料自身的激子扩散长度短(~10 nm)、迁移率低,为避免发生复合损耗,需要采用较薄的活性层。然而,薄的活性层很难得到充足的光吸收。因此形成激子捕获与光子吸收相互制约的关系。本论文通过将合金纳米粒子引入PSCs中激发LSP共振。调节合金粒子的组分比例可以调节LSP共振峰位,使得LSP峰与活性层吸收区域重合,利用LSP的近场增强效应提高活性层的光吸收。此外,合金粒子的散射作用还可以延长光在PSCs中的传播距离,进一步增大活性层对光的吸收效率。基于此,器件的光电流增大了18%,转化效率达到3.03%,提高了19%。(2)通过钝化钙钛矿膜的表面缺陷态,提高光生载流子的寿命,从而提高pero-SCs器件的转化效率。钙钛矿膜的表面形貌对pero-SCs的性能是至关重要的。溶液结晶制备的钙钛矿膜往往会有孔洞和孔隙存在,这些孔洞和孔隙不止会形成表面缺陷态导致载流子复合,造成性能的衰减,还可能会促成器件短路。本论文通过小分子填充钙钛矿膜的孔隙,实现对膜表面和晶界缺陷态的钝化作用。经过缺陷态钝化后,钙钛矿膜的载流子寿命提高了50%,说明扩散长度增大,更多的载流子可以被电极收集。同时,孔隙的填充有效阻挡了钙钛矿两侧传输层的不良接触,降低电池内部的串联电阻,使pero-SCs的效率从9.96%提高到13.6%,提高了36.5%。(3)通过超薄连续Au膜取代透明导电氧化物做电极,实现优越机械稳定性的柔性pero-SCs器件。常用透明导电氧化物电极因其自身的脆性会造成柔性pero-SCs机械稳定性差的问题。金属作为可取代透明导电氧化物的一类柔性电极材料,具有极好的延展性和机械稳定性,但其透过率较低。超薄金属解决金属低透过率问题的同时带来连续性差和导电性差的问题。本论文利用在超薄Au和基底之间引入复合层(种子层与改性层结合),改善Au的成核性和抑制Au原子的扩散,提高超薄Au的连续性和导电性。利用蒸镀法制备钙钛矿,膜的致密性好且缺陷态少,同时无后退火结晶过程避免了持续加热对超薄Au的破坏,提高了柔性pero-SCs的机械稳定性。在弯曲半径为3.5 mm的条件下,柔性pero-SCs经过弯折2000次后,其器件效率仍保持初始值的74%。(4)通过激发纳米孔阵列的LSP模式,使其与孔内的偶极模式耦合实现金属增透,解决了金属膜透过率与导电性相互制约的问题。金属具有极好的导电性和机械稳定性,使其成为柔性电池领域成为一类很有潜力的电极材料。然而,金属膜的低透过率会限制器件功能层的吸收。本论文通过脱模工艺在金属膜上制备出随机纳米孔阵列结构,解决金属膜低透过率与导电性制约的问题。利用纳米孔周边的LSP振荡与孔内的偶极模式耦合,使光不止单纯因为空气孔的存在而透射过去,并且因纳米孔的强散射使非辐射的LSP模式转变成辐射模式,从而增强金属膜的透过率。纳米孔阵列结构的引入,金属膜的透过率提高了15%(550 nm),同时仍能保持金属膜的导电性,最大方阻8.5Ω/□。此外,因为基底的自身特性使得这种金属孔膜还具有可弯曲特性。由此,这种金属薄膜可以作为很好的电极材料,应用于未来制备太阳能电池中。


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