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《吉林大学》 2019年
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TiO_2基钙钛矿太阳能电池的界面修饰及其性能研究

冯爽  
【摘要】:作为太阳能电池家族的新成员,具有优异的光学和电学性质的钙钛矿太阳能电池(PSCs)成为了世界瞩目的焦点。钙钛矿材料因为具有较长的载流子扩散长度,较低的复合率以及较强的光吸收等优势,使得所构成的太阳能电池具有较高的光电转换效率,已经从最初的3.9%成功地超过了24%。为了进一步提高钙钛矿电池效率,需要对电池更精细的优化和控制。在钙钛矿光伏器件中,层与层之间存在着多个界面,器件的性能会受到界面缺陷或者能级不匹配等问题的影响,直接导致载流子的复合。通过引入合理的界面修饰,可以有效地降低界面处的缺陷密度,从而提高电子收集效率,达到提高太阳能电池光电转换性能的目的。此外,钙钛矿晶体的形状和大小直接影响了钙钛矿太阳能电池的光学和电学性质,薄膜优化也成为了提高电池光电转换效率的关键。本论文主要围绕改善电子传输层/钙钛矿光吸收层的界面以及提高钙钛矿薄膜的质量展开研究。通过溶胶凝胶浸涂和化学水浴沉积(CBD)的方法改善钙钛矿层/电子传输层之间的界面,提高了钙钛矿光吸收层在介孔支架的涂覆和孔隙填充。在CBD过程中引入氟离子,于金红石相二氧化钛(TiO_2)的电子传输层表面生长一层锐钛矿相TiO_2纳米块,形成了可以促进界面处电子和空穴分离的锐钛矿/金红石混相异质结构。利用异丙醇(IPA)和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)混合溶剂对钙钛矿薄膜进行退火处理,可以有效地增加钙钛矿晶粒尺寸和改善薄膜质量,使得相应器件的光电性能和稳定性有了进一步的提高。主要内容如下:(1)利用TiO_2溶胶凝胶浸涂的方法对TiO_2纳米棒表面进行修饰,通过分析形貌和结构信息,探究TiO_2纳米颗粒对PSCs光电性能的影响。通过改变浸涂次数,制备出最有利于钙钛矿成膜和渗透的TiO_2纳米颗粒/纳米棒介孔支架层。致密的TiO_2纳米颗粒还可以钝化TiO_2纳米棒表面,降低电子传输层的缺陷态密度,提高界面处收集电子的能力。相比于单纯TiO_2纳米棒为基底的电池,最终的光电转换效率提高了45%,达到10.55%。(2)利用CBD方法对TiO_2纳米棒表面进行修饰,研究这种方法制备的TiO_2纳米颗粒修饰层对电池性能的影响。CBD方法可以进行大批量基底的准备,有效地减短了实验周期。通过CBD方法制备的纳米颗粒可以起到阻挡空穴和钝化电子传输层表面缺陷的作用。与基于单纯纳米棒的电池相比,CBD界面修饰的电池光电转换效率可以达到12.97%,大约是前者的1.3倍。(3)在水浴沉积的过程添加表面活化剂(NaF),引入的F离子可以对TiO_2纳米颗粒表面进行雕塑,最终获得了暴露{001}晶面的锐钛矿相纳米块。研究表明这种暴露{001}晶面锐钛矿相TiO_2纳米块可以吸附更多的钙钛矿材料,提高钙钛矿在支架层的孔隙填充,产生更多的载流子。TiO_2纳米块同时也增加了纳米棒的比表面积,为载流子的传输提供更多的通道。经测试分析,锐钛矿相TiO_2纳米块与金红石相纳米棒形成了大量的异质结。研究表明,异质结可以在界面处将电子和空穴更有效地分离,进而探究了这种混相异质结对电池光电性能的影响。基于TiO_2纳米块/纳米棒混相结构的电池,光电转换效率可达15.56%,相当于常规CBD界面修饰方法制备器件效率的1.2倍,短路电流密度(J_(sc))提高得也很明显,达到了21.25 mA/cm~2。(4)利用IPA溶剂对钙钛矿进行辅助退火,可以改善钙钛矿的薄膜质量。IPA是一种对PbI_2的溶解度较小的弱配位的溶剂,可以为反应提供湿润的环境以及为前驱液提供更长的扩散距离。因此与常规热退火相比,通过IPA溶剂退火促进了钙钛矿晶粒的生长。通过在IPA溶剂中添加一定量的NMP,探究了不同的混合溶剂体积比对钙钛矿形貌和性能的影响,获得最优的退火条件(IPA/NMP体积比为19:1)。该条件下制备的电池光电转换效率可达16.98%,相比于常规热退火提高了10%,电池的FF也从0.67提高到0.73。在这种弱配位IPA溶剂和高沸点非质子NMP溶剂的协同的作用下,获得的薄膜晶粒尺寸是常规退火的2倍,薄膜致密平整,具有较高的结晶性。将电池储存于黑暗、室温的条件下,相对湿度控制在40%左右,观察器件的长期稳定性。性能最佳的电池在储存了60天后效率还能达到15.4%,降解相对缓慢。证实了混合溶剂退火的方法是通过增加晶粒尺寸减少了晶界数量,有效地缓解了钙钛矿在空气环境中的分解反应,最终达到提高电池稳定性的目的。
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