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光电材料(包括二阶非线性光学材料、双光子吸收材料及发光材料)的分子设计研究

刘孝娟  
【摘要】:光化学是研究处于电子激发态的原子、分子的结构及其物理化学性质的科学。现代光化学时一门多学科交叉的边缘学科,包括有机光化学、无机光化学、高分子光化学、生物光化学、光电化学和光物理等门类。它是现代化学中正在迅速发展的一个重要组成部分。光化学反应指由于吸收了紫外、可见或红外光后引起的化学反应。经典光化学反应只限于紫外和可见光为光源的反应体系,自从红外激光器成为一种可实现多光子吸收的新光源之后,红外光化学也成为光化学的一个部分。本文主要研究了有机发光材料、有机非线性光学材料及双光子吸收材料。 1.研究了给—受体型化合物锌卟啉—C_(60)和锌卟啉—二酰氨萘的电子光谱及二阶非线性光学性质。结果表明,C_(60)较二酰氨萘是较好的电子接受体,在以C_(60)为受体的分子中,不仅存在组成体各自内部的电子转移,也存在给体到受体的电子转移;而以二酰氨萘为受体的分子中,只存在组成体各自内部的电子转移。 2.研究了系列给体—C_(60)分子的二阶非线性光学性质,其中给体为含噻吩的衍生物。结果表明,C_(60)是一个良好的电子受体,在桥上插入噻吩环使吸收红移,同时分子的二阶非线性光学响应增强。 3.研究了系列二芴分子双光子吸收性质。结果表明,双体二芴分子相对于单体分子,吸收的强度增大,波长红移,且双光子吸收截面增大几乎一个数量级;各种取代基的引入,构造成D—π—D,D—π 伦友摘要 一A及A一二一A型化合物,表明在双体之间可发生电荷转移,从而 增大分子的双光子吸收截面。 研究了叶琳和碳叶琳分子的双光子吸收性质。对碳取代叶琳中心的 一个,两个,三个及四个N原子时对分子的几何,电子结构及双光 子吸收性质的影响进行了理论研究。结果表明,当一个,两个,三 个N原子被C原子取代时,中心部分变大,当四个N原子被C原 子取代时,中心又缩小:碳原子的取代主要使分子的HOMO轨道能 量发生变化,四碳叶琳的吸收发生了较大红移;双光子吸收性质上, 四碳叶琳也发生了质的改变。总之,四碳叶琳表现出完全不同于其 它分子的性质。计算结果表明,四碳叶琳是较好的双光子吸收材料, 尤其在光限幅的应用中。 对三个系列八极矩分子的双光子吸收性质进行了理论研究。在以硼、 铝、氮(B、Al、N)为中心,以2,2’一二氮毗咤为官能团的三配位化 合物的单、双光子吸收性质的理论研究中,我们发现以铝为中心的 分子是较好的双光子吸收材料,同时增加共扼链长不仅使双光子吸 收截面增大而且分子具有较好的透明性。在以硼、铝、氮和磷(B、 Al、N、P)为中心,以二乙烯苯为支链的三配位化合物的单、双光子 吸收性质的理论研究中发现,以B和Al为中心的化合物,在电子转 移中,中心为电子受体,以N和P为中心的化合物中,中心为电子 给体:同一族元素相比,以Al为中心的分子及以P为中心的分子分 别比以B和N为中心的分子具有较大的双光子吸收截面和好的透明 性。在以Zn(II)和Cu(D为中心的八极矩分子的双光子吸收截 面的理论计算中,我们发现Zn(II)较Cu(I)受电子能力强,所 以,在以Zn(11)为中心的分子中只存在LLCT,而以Cu(I)为中 心的分子中不仅存在LLCT还存在MLCT,二配位分子由于存在螺 伦次摘要 旋共扼效应而较三配位的吸收红移。 6.在系列1,3一二苯一5一花一毗哇分子衍生物的吸收及发射性质的 理论研究中,发现给电子基团的引入使吸收红移,受电子基团的引 入使吸收蓝移;ZINDO及TDDFT方法均可获得较好的吸收光谱, 但对于发射光谱的计算只有TDDFT方法可获得与实验值相一致的 结果。 7.对铂一三联毗咤乙炔配合物上取代基对吸收及发射光谱性质的进行 了理论研究。结果表明,在三联毗咤上引入吸电子取代基会使LUMO 轨道降低,在HOMO上引入给电子基团将使HOMO轨道上升,这 样HOMO一LUMO能隙减小;同时,使d一d能隙升高,这将会有 利于避免d一d失活。除了分子Ile外,其它所研究的分子低能吸收 均指认为LLcT/MLCT(He分子为LLCT);而高能吸收均指认为 LLCT。不同的取代基可以用来调谐吸收及发射光的颜色,在三联毗 睫上引入吸电子基和乙炔上引入给电子基会使吸收红移。并且有利 于获得具有高量子产率及长发光寿命的材料。


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