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《吉林大学》 2004年
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磁性纳米材料的合成、组装及应用

洪霞  
【摘要】:近年来,磁性纳米材料无论从理论研究的角度,还是从实际应用的角度,都引起了人们极大的兴趣。当磁性材料的尺寸减小到一定的临界尺寸以下时,将表现出特殊的磁性质,其中超顺磁性在生物、医药和临床诊断等领域具有广阔的应用前景。在已报道的各类磁性纳米材料中,Fe_3O_4纳米粒子由于制备工艺简单、价格低廉、饱和磁化强度高等特点,同时又对人体不产生毒副作用,无免疫原性,可随人体代谢排除体外,易穿过各种生理屏障到达指定部位,因此,在免疫检测和药物靶向等方面具有无可比拟的优势。目前,Fe_3O_4纳米材料已经成为磁性纳米材料在生物应用领域中的首选材料。 本论文以Fe_3O_4磁性纳米材料为主线,系统研究了Fe_3O_4磁性纳米粒子的合成、复合及组装,探索了其在生物方面的应用,取得一些创新性结果。 1.Fe_3O_4磁性纳米晶的制备。 磁性纳米材料的磁性质与其组分、形状、尺寸以及纳米晶的有序性有关。然而,由于磁性纳米粒子间具有很强的相互作用,要想制得单分散的、形状规则的材料一般很难,这就大大阻碍了它们的进一步应用。为此,我们在传统制备方法的基础上进行了部分改进,采用MaSsan水解法、Fe~(2+)氧化水解法和反相胶束法三种方法,分别探索了合成高质量Fe_3O_4纳米晶的最佳条件,制得了一系列单分散、尺寸可控、形状可变(球形或方形)、磁性可调的Fe_3O_4纳米晶,为Fe_3O_4纳米晶的表面修饰及进一步功能化奠定了良好的基础。 2.Fe_3O_4磁性纳米晶与高分子材料复合物的制备。 百林大学博士学位论文 相对于单组分的磁性纳米粒子而言,磁性纳米粒子通过与高分子的复合, 能有效地改变表面电荷、功能性质和反应活性,能增强材料的稳定性和分散 性,易于与生物分子进行偶联,因此,作为分离介质和磁性载体而被广泛应 用于细胞分离、固定化酶、免疫检测及靶向药物治疗等方面。本文分别研究 了合成高分子和天然高分子与Fe3O;磁性纳米晶的复合。 (1)Fe3O4/聚苯乙烯磁性纳米复合微球的制备。 聚苯乙烯是一种最常用的合成高分子材料,本文设计并合成了三明治型 和核壳型两种Fe3O4/聚苯乙烯磁性纳米复合材料,分别对材料的合成及其物 理化学性质进行了系统研究。实验证明,Fe3O4磁性纳米晶通过与聚苯乙烯 材料的复合,不仅能有效地防止Fe30;纳米晶的氧化,使其能在一个更宽的 pH值范围内稳定存在(p十3一12),而且还提供了大量的梭基和表面负电荷, 有利于与生物分子的进一步偶联,使其有可能应用于生物、临床等方面。 (2)Fe3O4/葡聚糖磁性纳米复合材料的制备及应用。 葡聚糖属于天然高分子,材料本身无毒,具有良好的水溶性、化学稳定 性和生物相容性,是一种很好的生物载体试剂。基于免疫检测的目的,选用 葡聚糖包覆超顺磁性的Fe3O4纳米粒子,通过葡聚糖表面的醛基化实现与单 克隆抗体的偶联,最终制得了Fe304/葡聚糖/Ig伽磁性纳米生物探针。利用 酶联免疫分析技术对磁性纳米生物探针的免疫活性进行了研究,分别采用 BSA和甘氨酸对偶联产物进行封闭,并比较了二者的封闭效果。实验结果表 明,这种磁性纳米生物探针保持有较高的反应活性,B SA的封闭效果要好于 甘氨酸。为了进一步验证上述结果,进行了免疫层析试纸实验。结果表明, 所制备的磁性纳米生物探针完全适用于快速免疫检测的需要,为进一步的临 床诊断奠定了可靠的实验基础。 3 .Fe3O4/醛基葡聚糖/Ig饰的免疫组装及检测。 利用抗体与抗抗体间的特异性识别作用,通过层层组装技术,将B SA封 闭的磁性葡聚糖八g咙纳米生物探针组装到抗抗体(即位一IgGH)修饰的镀金的硅 基底上,并用灯M、红外光谱和x一光电子能谱区PS)跟踪监测了整个组装 中文摘要 过程。首次将横向力显微镜(LF玛技术和磁力显微镜(NIFM)技术与原子力显 微镜(A卫哟技术结合,用于检测磁性纳米生物探针的特异性识别事件,大大 提高了检测的准确性和灵敏性,为免疫检测开拓了新的思路。 4.利用层层组装(LbL)方法制备磁性荧光纳米复合材料。 近年来,半导体荧光纳米晶由于其独特的光学特性,吸引了人们的广泛 关注,并已作为新一代荧光标记物被广泛应用于光学、生物、医学等领域。 其与磁性纳米粒子结合,必将兼具二者的优点,在生物和医学等领域发挥更 大的作用。为此,本文首次利用LbL技术,设计并合成了同时具有高发光和 强磁性的新型水溶性磁性荧光纳米复合材料任e3o在即CdTe和 Fe30了口马/C dTe)n)。通过调整Fe3O4纳米粒子和CdTe纳米晶间的距离(即改 变聚电解质的层数)或增加CdTe纳米晶在Fe3O4纳米粒子表面的沉积数量(即 改变CdTe量子点的沉积循环次数),优化了材料的光致发光性质。此外,利 用这种磁性荧光纳米复合材料对单克隆抗体Ig咙进行标记,并对标记物实行 了免疫层析检测实验,结果表明,标记后的Ig饰仍然保持较高的反应活性。 同时,由超顺磁性带来的快速分离为磁性荧光纳米复合材料及其与IgGH的偶 联产物的纯化提供了极大的便利。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TB383

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