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TiO_2-SnO_2复合半导体催化剂对气相污染物的光催化降解研究

薛宝永  
【摘要】:本文以TiO2和SnO2为大气中半导体的代表,对大气中复合半导体的光催化氧化进行初步研究。分别采用共沉淀工艺和溶胶-凝胶工艺制备了TiO2-SnO2复合半导体,并以庚烷为代表,在C7H16(0.1%)-O2(20%)-N2- TiO2-SnO2体系中考察了利用不同工艺、不同制备条件、不同前驱体制备的复合半导体的光催化活性,优化了复合半导体的制备条件。大量实验的结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的样品活性优于共沉淀工艺;在溶胶-凝胶工艺中最佳的制备条件是:以SnCl2·2H2O为引入Sn的前驱体,水解抑制剂HCl的 用量为5.28mL,n(Sn):n(Ti)=0.06,溶胶陈化时间为132h,直接将干凝胶在300℃下焙烧2h。 根据制备优化实验确定的溶胶-凝胶工艺的条件,按照大气中Sn和Ti 元素的实际含量范围,制备了一系列不同Sn、Ti比值的TiO2-SnO2复合半导体,并运用TG-DTA、UV-vis、XRD、XPS和红外光谱等手段对它们进行了表征。 实验发现,当Sn和Ti比例为0.53以上时,复合半导体获得最佳活性的焙烧温度升高为400℃,这是因为复合SnO2的增多抑制了TiO2的晶型转变。在C7H16(0.1%)-O2(20%)-N2- TiO2-SnO2体系中对同一样品进行多次重复测试,发现其光催化活性没有明显变化。 分别探讨了此系列复合半导体对庚烷、甲苯、SO2的光催化降解情况,比较它们的反应速率;并以生成的CO2浓度变化情况为指标,分析了它们对有机物的光催化降解时的矿化情况;最后还对这些反应的动力 WP=83 学进行了初步探讨。对三种污染物的降解研究都表明:不同Sn和Ti比例的复合半导体的光催化活性变化很大,当n(Sn):n(Ti)=0.06时样品活性最好;随着SnO2的复合量的提高,反应活性越来越低,高复合量的比低含量的复合半导体差很多。这是因为一方面,称取催化剂的量保持0.1g不变,造成样品中具有光催化活性的TiO2量随着SnO2的复合量的提高在减少;另一方面,SnO2增多,对样品的光催化活性起到了负面影响也逐渐增强。另外,动力学研究表明,大多数样品催化反应符合一级反应动力学规律,而且活性越好的样品,反应的表观速率常数越大,个别活性非常差的样品催化反应符合零级反应动力学规律。


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