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《吉林大学》 2004年
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Photo-Fenton试剂降解苯酚的研究

徐蕾  
【摘要】:高级氧化技术(Advanced oxidation Process)又称深度氧化技术,通常被认为是一种基于羟基自由基(·OH)中间体反应的氧化过程,具有高效、彻底、适用范围广、无二次污染等优点。其中光催化氧化法是目前研究较多的一项高级氧化技术。而在光催化氧化中UV/Fenton体系是典型代表。UV/Fenton体系以紫外光为光源,在Fe2+的催化作用下具有更强的反应效率。UV/Fenton体系具有光催化效率高,氧化能力极强,因而在处理高浓度、难降解、有毒有害废水方面具有较大的优势,在短时间内即能取得较好的处理效果。但由于存在紫外光源的使用寿命短、电/光转化效率不高。从而使利用太阳能来降解有机废水,扩展有机物降解中光谱响应范围,充分利用太阳能成为目前研究的热点。 苯酚是种最简单又是重要的酚类物质。它的用途非常广泛,利用苯酚可以制造酚醛树脂、乙二酸、己二胺、化学除草剂、合成染料、药物、炸药、木材防腐剂等。随着化学工业的飞跃发展,对苯酚的需要日益增多。而苯酚废水采用常规的物理、化学及生化方法效果不够理想。为此本文选用苯酚作为模型污染物,研究photo-Fenton体系氧化处理含酚废水的可行性具有非常重要的意义。 采用氙灯光源模拟自然条件下的太阳光,向苯酚溶液中加入过氧化氢和铁离子(Photo-Fenton试剂体系),研究苯酚在其作用下的降解规律及最佳反应条件。实验表明:光对反应速率的影响起着十分重要的作用,随着灯电流的增加,苯酚的去除率也增加。在反应时间为160min时,15A的灯电流可使苯酚降解率达到63.39%,而当灯电流为10A时, WP=48 苯酚的降解率为53.49%。 过氧化氢的浓度直接影响羟基自由基的产生速率和产生量进而影响苯酚的去除率,苯酚的去除率随着过氧化氢的浓度的增加而增加,但当H2O2用量为20mg/L时,苯酚去除率变化减缓,故本实验选择H2O2用量为25mg/L。 铁离子的浓度是影响降解速率的主要因素,当对Fe(Ⅲ)与Fe(Ⅱ)对过氧化氢催化降解的比较时发现Fe(Ⅲ)的催化效果略好于Fe(Ⅱ),所以本实验采用Fe(Ⅲ)作为催化剂。随着Fe(Ⅲ)浓度的增加,Photo-Fenton试剂氧化降解苯酚的反应速率迅速增大。当Fe(Ⅲ)浓度为2mg/L时,反应60min才能使苯酚降解率达到最大值,而Fe(Ⅲ)浓度为4mg/L时,反应20min就使苯酚降解率达到最大值。但过高的Fe(Ⅲ)会使出水色度增加,所以本实验选择Fe(Ⅲ)浓度为2mg/L。 pH值也对反应有十分重要的影响,pH值的升高不仅抑制?OH的生成,而且使溶液中的铁离子以氢氧化物的形式沉淀而失去催化能力。当初始pH值在4.00和5.00之间时降解速率达到最大;当pH值大于5.00时,随着pH值的增大降解速率减小;当pH值小于4.00时,随着pH值的减小降解速率减小。所以本实验选择pH=4。 针对Photo-Fenton试剂体系对太阳光的利用率较低,降解高浓度苯酚废水能力较差的缺点,为提高该体系的降解能力向其引入草酸钠。实验表明在一定的浓度范围内随着草酸钠浓度的增加,不仅加快了苯酚的降解速率,而且提高了苯酚的降解率。但当草酸钠的浓度继续增大时,苯酚的降解速率减小,同时出水水质颜色加深,故本实验选择草酸钠浓度为5mg/L。 研究不同酚类化合物在Photo-Fenton体系作用下的降解规律:邻甲酚和间甲酚的降解规律与苯酚相近,80min后邻甲酚浓度保持稳定, WP=49 其转化主要发生在反应开始后的60min内; 对甲酚的降解规律也与苯酚相近,但降解速度要略大于苯酚,80min后对甲酚浓度基本保持稳定,其转化主要发生在反应开始后的60min内;间硝基酚的降解规律与苯酚相差较大,140min后其浓度才保持稳定,其转化在反应的前120min内都在不断进行;对硝基酚的降解规律与苯酚相差较大,与前几种酚类化合物相对比,在同等条件下(催化剂浓度,光强,pH值等),对硝基酚在本实验中几乎没有降解。同时从实验数据可知:邻甲酚和间甲酚的一级反应动力学常数与苯酚的相差不多;对甲酚的一级反应动力学常数比苯酚大很多;间硝基酚一级反应动力学常数则比苯酚小很多;而对硝基酚的一级反应动力学常数几乎为零。这与我国学者马军等于2002年的研究结果相吻合,即-CH3为致活基团,-NO2为致钝基团。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X783

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