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《吉林大学》 2004年
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层嵌主客体功能复合化合物研究

李文卓  
【摘要】:无机层状化合物是一类二维层状结构的化合物,因其特殊的结构和物理化学性质,尤其是层状化合物能被客体分子嵌入层间进而对主体和客体的性质都产生影响的特性,使层状化合物在催化,导电和生物等领域有着广泛的应用。本文以层板带正电荷的阴离子水滑石,层板带负电荷的磷酸氢锆和三氧化钼三种层状无机化合物为主体,以药物分子,生物分子,稀土化合物和导电聚合物为客体分子,在药物释放,脱氧核糖核酸分子DNA发光,CO2催化共聚和功能性空心球的制备四个领域内开展研究。 1.苯氧甲基青霉素对水滑石嵌入的研究。我们通过水滑石记忆效应方法,将药物分子苯氧甲基青霉素嵌入到阴离子水滑石层间。得到了分子组成是Mg6Al2(OH)16(C16H17N2O5S)0.75(OH)1.25(HTP)的层状嵌入复合物。HTP经过X射线衍射,差热热重分析,元素分析,红外光谱和紫外光谱分析,我们能证实药物分子苯氧甲基青霉素(PMP)已经嵌入到水滑石层间。根据表征的结果,我们推测得到的嵌入复合物HTP中,有一层PMP分子组装在水滑石层板间,且PMP分子上下交错的在层间排列。经过紫外跟踪和抗菌实验分析,释放出的药物分子保持了抗菌活性。HTP复合物能够随时间延长,逐渐的释放出层间的药物分子。HTP复合物与已报道的聚合物负载青霉素类药物分子不同,无机层板没有老化问题,可以长久的 WP=154 保存药物;无机层板还可以保护层内的药物分子,在强酸性的胃部,层板可以中和部分酸,为药物在吸收前提供保护,在弱酸性条件下的小肠,能通过离子交换,将层间药物分子逐步的释放。和已报道的仅用离子交换法将其它药物分子嵌入水滑石层中的工作相比,合成中,我们利用水滑石记忆效应方法,反应体系中除了反应物外,几乎没有其它离子,保证了最终产品的纯度。 2.DNA和菲啶鎓复合物嵌入水滑石的研究。我们利用水滑石记忆效应将DNA和ET阳离子共嵌入到水滑石层间,最终得到组成为[Mg6Al2(OH)16](bp)0.11(ET)0.02X1.80·1.3H2O (bp是1个碱基对长度的DNA; X为Br- 或OH-)的HT-DNA-ET复合化合物。经实验结果证实这一化合物有两层DNA-ET复合物在层间平行堆积,DNA分子中带负电性的磷氧骨架与带正电荷的无机层板通过静电引力相互作用,复合化合物中DNA分子保持了结构的完整性。值得注意的是因为菲啶鎓是带正电荷,不能直接嵌进同样带正电荷的水滑石无机层板之间,因此我们将正电荷的ET阳离子先插入到DNA分子的碱基对中。 由于DNA分子P-O骨架上的氧原子带有负电性, 所以DNA分子能包裹着ET成功地嵌入水滑石层间,这与以前只嵌入阴离子到水滑石层间的化合物有所不同。由于有荧光性质的ET阳离子的嵌入,HT-DNA-ET复合化合物也能产生光致发光,发出的荧光与DNA-ET复合物相比向低波长方向移动。HT-DNA-ET复合化合物对进一步开发DNA功能材料有潜在的意义。 3.Eu3+和赖氨酸分子嵌入α-Zr(HPO4)2以及嵌入产物对CO2和环氧丙烷共聚反应的催化性能研究。受到生物酶的结构和功能启示,通过固体研磨的方法将稀土Eu化合物室温嵌入到Zr(HPO4)2·1.85 Lys (ZL)的层间,得到分子组成是Zr(HPO4)2·1.5Lys:0.06Eu的复合物(ZLE)。通过IR, UV-vis, XPS 和荧光光谱分析证实Eu和层间的赖氨酸分子的羧基配位,ZLE中有 WP=155 一层Eu的化合物被夹在层间的上下两层氨基酸之间。因此本文设计的化合物也是一种类似酶的结构的催化剂。氨基酸固载在磷酸氢锆的层板上,形成了二维的氨基酸环境,然后稀土Eu3+包裹在两层的氨基酸中间。可以这样认为,我们合成的无机酶类的化合物是催化活性中心处在二维排列的氨基酸环境中,即生物环境的二级结构是层状。我们应用这个化合物在CO2的催化聚合领域中,了解它在这个领域里的催化活性。在二氧化碳和环氧丙烷的共聚催化研究中发现,复合物中每单位的Eu,与已经报道Y(P204)3-Al(i-Bu)3-glycerin催化体系中每单位的Y相比,不仅能催化得到更多的聚合物,还能将更多的CO2转化成聚合物。 4.通过树脂模板的方法合成层状化合物MoO3的微米级空心球。我们利用阴离子交换树脂球为模板,以杂多酸磷钼酸为原料,采用核壳技术,获得了无机层状化合物MoO3微米级空心球,空心球大小在100 μm左右,球壳厚度大约7μm,球壳是由很多MoO3颗粒不规则的堆积搭建而成的,这些颗粒的大小2 μm 到4 μm之间。,我们又将PhNH2嵌进MoO3无机层板间,然后用(NH4)2S2O8引发MoO3层间的PhNH2聚合,得到polyaniline-MoO3空心球,与绝缘体的MoO3空心球相比,polyaniline-MoO3 空心球的室温导电率有很大的提高。我们合成的空心球是一种新型的能组装功能性客体分子的主体材料。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O611

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【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 师慧敏;类水滑石材料在不对称催化中的空间效应[D];北京化工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 康志强;超分子结构水滑石类化合物的合成、表征及应用研究[D];西安理工大学;2007年
2 陈博;超分子结构聚合物/LDH纳米复合材料的组装及性能研究[D];西安理工大学;2009年
3 邰炜;超分子结构有机分子/LDH复合材料自组装、表征及性能研究[D];西安理工大学;2010年
4 李艳红;抗癌药物(氟尿苷、苯丁酸氮芥、来曲唑)-LDHs纳米杂化物的合成及性能研究[D];青岛科技大学;2010年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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2 陈立班;二氧化碳共聚物的合成、性质和应用[J];高分子通报;1999年03期
3 郭锦棠,孙经武;二氧化碳和环氧化合物共聚反应的研究进展[J];工业催化;1996年04期
4 杜以波,D.G.Evans,孙鹏,段雪;阴离子型层柱材料研究进展[J];化学通报;2000年05期
5 任玲玲,何静,段雪;阴离子型层柱材料的插层组装[J];化学通报;2001年11期
6 张晓冬,靳健,杨文胜,符连社,张洪杰,李铁津;利用LB技术以寡聚DNA为模板构建CdS纳米结构[J];化学学报;2002年03期
7 周彤,李峰,战可涛,Evans,D.G,段雪,张密林;层状前体镍铁水滑石及磁性材料的制备及表征[J];化学学报;2002年06期
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10 张敏,陈立班,李卓美;CO_2催化转化研究新进展[J];天然气化工;2001年01期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李拓;李琳;;Co/Al类水滑石催化苯甲醛氧化制备苯甲酸的研究[J];四川有色金属;2008年04期
2 李秀琴;郭冬勇;;反相胶束法制备半导体CdS纳米线[J];合肥师范学院学报;2008年03期
3 吴杰颖,胡寒梅,田玉鹏;钌(II)联吡啶配合物及其衍生物的研究进展[J];安徽大学学报(自然科学版);2001年03期
4 安志环;陈天虎;彭书传;;胭脂红阴离子插层Mg/Al-LDH晶体结构的研究[J];安徽化工;2011年01期
5 籍宏,王艳辉,马润宇;水滑石固定化木瓜蛋白酶制备的研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2004年01期
6 王立庆;刘洪涛;李秀艳;傅吉全;徐春艳;;同多钨酸根柱撑镍铝水滑石的原位合成[J];北京化工大学学报(自然科学版);2008年02期
7 陈上;张兴宏;戚国荣;;Zn-Co双金属氰化络合物催化氧化环己烯/二氧化碳共聚反应[J];催化学报;2006年04期
8 王晓丽;吴功德;李军平;肖福魁;魏伟;孙予罕;;介孔载体嫁接的Schiff碱铬配合物催化氧化苯甲醇合成苯甲醛[J];催化学报;2007年12期
9 宋国君;孙良栋;李培耀;王立;张长东;;水滑石的合成、改性及其在功能复合材料中的应用[J];材料导报;2008年01期
10 杜宝中;王汝敏;陈博;;室温固相法合成纳米Mg-Al-CO_3层状双金属氢氧化物[J];材料导报;2009年02期
中国重要会议论文全文数据库 前8条
1 李海平;王丽婷;王婷;魏妍波;姬进进;江雪清;张博;王明召;;金属配合物与DNA的弱相互作用研究[A];北京市高等教育学会技术物资研究会第十届学术年会论文集[C];2008年
2 赵毅;朱洪涛;申思;;镁铝水滑石在印染废水治理中的应用[A];第十届中国科协年会论文集(二)[C];2008年
3 倪伟;许群;;超临界流体技术在绿色化学和新材料领域研究进展[A];第十届中国科协年会论文集(三)[C];2008年
4 黄可龙;卢凌彬;黄路;;可降解二氧化碳三元共聚物的研究[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅲ[C];2004年
5 刘媛;;层状双金属氢氧化物的合成与应用[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
6 吴晓妮;;水滑石类化合物在催化领域中的应用[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
7 倪伟;许群;;超临界流体技术在绿色化学和新材料领域研究进展[A];第十届中国科协年会第18分会二氧化碳减排和绿色化利用与发展研讨会论文集[C];2008年
8 王云峰;;新型超分子纳米复合材料在文物保护中的应用前景展望[A];中国文物保护技术协会第四次学术年会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 邢坤;层状氢氧化镁铝的改性与成型及其对磷/氮阴离子的吸附脱除性能[D];中国海洋大学;2010年
2 郭丽萍;(Salen)MX-季铵(鏻)盐催化CO_2与环氧化合物反应[D];浙江大学;2010年
3 王丽静;超分子插层结构选择性红外吸收材料的制备及应用研究[D];北京化工大学;2011年
4 王庶;酯交换法碳酸二苯酯合成工艺与催化剂研究[D];华中科技大学;2011年
5 赵玲;NiAl类水滑石衍生复合氧化物的制备及催化氧化SO_2的研究[D];大连理工大学;2011年
6 王林江;高岭石有机插层反应及Sialon材料原位合成[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2002年
7 孟伟青;层状前体法制备铁氧体磁性材料的研究[D];北京化工大学;2004年
8 赵芸;层状双金属氢氧化物及氧化物的可控制备和应用研究[D];北京化工大学;2002年
9 任玲玲;超分子结构层柱型固定化青霉素酰化酶的插层组装[D];北京化工大学;2001年
10 杨巧珍;层状前驱体制备尖晶石铁氧化及其应用性能研究[D];北京化工大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 于艳伟;层状氢氧化镁铝的改性成型及其对卤素阴离子的吸附性能[D];中国海洋大学;2010年
2 胡钰;含铜分子筛的表征及在绿色催化合成中的应用[D];河南师范大学;2010年
3 刘玮;水滑石改性聚酯的研究[D];北京服装学院;2010年
4 别良伟;二氧化碳加氢直接合成二甲醚中双功能催化剂的制备及活性研究[D];昆明理工大学;2009年
5 祁敏;Cu-Fe基负载型催化剂上苯甲醇双氧水氧化制苯甲醛研究[D];西北大学;2011年
6 贾猛猛;甲氨基阿维菌素苯甲酸盐-HTlc纳米控释系统的研制[D];山东农业大学;2011年
7 刘香港;基于功能材料的新型电化学DNA生物传感器的研制及应用研究[D];山东农业大学;2011年
8 杨述芳;载Pt催化剂氢气选择催化还原NO的研究[D];大连理工大学;2011年
9 吕东梅;镁铝、铜镁铝类水滑石的制备及其吸附性能研究[D];曲阜师范大学;2011年
10 常晓培;高结晶性规则形貌镍锰层状双金属氢氧化物的制备及表征研究[D];陕西师范大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 方嘉华;;去氧氟尿苷治疗晚期胃癌、大肠癌近期疗效及副作用观察[J];蚌埠医学院学报;2006年05期
2 刘红霞,马润宇,段雪;层状材料水滑石固定青霉素酰化酶的研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2002年03期
3 吴正,卫敏,张法智,沈军,段雪;酒石酸插层水滑石层间距的可控性研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2004年04期
4 曹永;郭灿雄;吴大鸣;;十二烷基硫酸钠在水滑石层间的插层行为研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2007年02期
5 徐光年,蒋惠亮;表面活性剂在聚合物/蒙脱石纳米复合材料制备中的应用[J];日用化学工业;2003年02期
6 于湘;王君;杨黎晖;李峻青;张密林;;Zn-Al-[V_(10)O_(28)]~(6-)水滑石在镁合金防腐中的机理研究[J];材料工程;2008年12期
7 俞卫华,倪哲明,王力耕,王海滨,周春晖,葛忠华;镁铝铜水滑石的合成、表征及性能研究[J];材料科学与工程学报;2003年05期
8 许珂敬,许煜汾;表面活性剂在制备ZrO_2微粉中的作用[J];材料研究学报;1999年04期
9 张宇星,董秀兰,侯疏影;药物释放系统的发展[J];儿科药学杂志;2001年03期
10 王军锋;杜宝中;康志强;;反应介质对纳米层状双金属氢氧化物的影响[J];纺织高校基础科学学报;2006年01期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 赵芸;层状双金属氢氧化物及氧化物的可控制备和应用研究[D];北京化工大学;2002年
2 郭影;基于层状化合物的主-客体组装研究[D];吉林大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前7条
1 李素锋;层状与插层结构无机无卤阻燃剂制备及其性能研究[D];北京化工大学;2004年
2 邢颖;超分子结构紫外阻隔材料的插层组装及结构与性能研究[D];北京化工大学;2003年
3 陈善云;水滑石及全氟辛酸拄撑水滑石的合成与应用性能研究[D];北京化工大学;2005年
4 王云峰;层状前体法制备固体碱催化剂的研究[D];北京化工大学;2005年
5 王岚;水滑石的合成、表征及其衍生复合氧化物催化活性研究[D];华中师范大学;2006年
6 王军锋;纳米Mg/Al-LDH制备工艺研究及结构表征[D];西安理工大学;2006年
7 史志宇;生物硫醇分子插层水滑石的制备及其层间氧化反应研究[D];北京化工大学;2006年
【二级引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 何洋;碳酸根柱撑水滑石的制备及结构重构性能研究[D];哈尔滨工程大学;2011年
2 付晓微;反相气相色谱法探究水滑石有机—无机杂化材料的表面性质[D];浙江工业大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 杜以波,何静,李峰,D.G.Evans,段雪,王作新;水滑石及柱撑水滑石的制备和表征[J];北京化工大学学报(自然科学版);1997年03期
2 杨淑英,陈立班;二氧化碳、环氧化物和环状酸酐的三元催化共聚[J];催化学报;1992年02期
3 刘继广,孙铁,蒋大振;杂多阴离子柱撑锰铝水滑石的合成、表征及催化性能[J];催化学报;1995年03期
4 徐龙伢,王昌东,贾继飞,杨力,王德宝,刘伟成,王清遐,林励吾;乙烷与CO_2制乙烯反应的热力学和动力学研究[J];催化学报;1998年06期
5 肖轶,马骏,任韶玲,杨锡尧;碳酸根离子柱撑钴铝水滑石的合成与表征[J];催化学报;1999年04期
6 高平,马祖福,王晓来,索继栓;二氧化碳与环氧丙烷共聚稀土改性羧酸锌催化剂的研究(I)催化剂的制备和活性评价[J];分子催化;1999年05期
7 杨锡尧,任韶玲,何晖,王大庆;新型催化剂载体材料—镁铝复合氧化物的制备及其物理化学性质[J];分子催化;1996年02期
8 黄唯平,吴世华,孙文利,张书笈,张正之,赵维君,许根慧,韩森;KI-醚类催化剂催化二氧化碳和环氧乙烷合成碳酸乙烯酯反应研究[J];分子催化;1998年06期
9 甄启雄,叶保辉,刘劲刚,计亮年,王雷;钌多吡啶配合物的合成及插入配体的位阻效应对键合DNA的影响[J];高等学校化学学报;1999年11期
10 缪谦,金葆康,林祥钦;ss-DNA在纳米金上固载和杂化的电化学传感研究[J];高等学校化学学报;2000年01期
【相似文献】
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1 牛红梅;徐莉;;镁铝水滑石及其插层组装化合物的合成与表征[J];西安科技大学学报;2010年06期
2 贺鹤鸣,蒋大振,孙铁;微波场下水滑石的快速合成及制备[J];高等学校化学学报;1992年11期
3 包玉敏,李连生,马淑杰,熊德成,傅戈妍,冯守华,徐如人;类水滑石[Cd_xMg_(6-x)Al_2(OH)_(16)]~(2+)[S·2[J];高等学校化学学报;1996年03期
4 徐征,贺鹤呜,蒋大振,吴越;低碳烃类在杂多酸柱水滑石上的烷基化[J];科学通报;1994年15期
5 纪红兵,王乐夫;水滑石类材料应用于氧化反应研究最新进展[J];天然气化工(C1化学与化工);2002年01期
6 陈春霞,徐成华,冯良荣,索继栓,邱发礼;五元水滑石的微波晶化法合成及催化苯酚羟基化反应[J];化学通报;2005年02期
7 李连生,惠建斌,刘新生,刘晓勋,张艳秋,徐如人;稀土水滑石的合成与表征(Ⅰ)[J];高等学校化学学报;1993年08期
8 朱凯征,刘持标,叶兴凯,吴越;铜铝水滑石类化合物催化苯酚羟化反应的研究[J];化学学报;1998年01期
9 梅付名,裴志,李光兴;Mg/Al水滑石催化碳酸二甲酯与苯酚酯交换反应[J];应用化学;2004年07期
10 王辉,包永忠,黄志明,翁志学;聚氯乙烯/十二烷基硫酸根柱撑水滑石复合材料的结构与性能[J];中国塑料;2004年11期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 刘天麟;倪赤友;谢建华;喻爱明;;樟脑肟醚类化合物的合成与生物活性[A];中国化工学会农药专业委员会第八届年会论文集[C];1996年
2 周严;赵淼;刘倩;杨春元;郝延明;;Dy_2AlFe_(16-x)Mn_x化合物的饱和磁化强度和居里温度[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅰ[C];2004年
3 许发达;马成;;离子液体中芳碘化合物与亚磺酸盐的偶联反应[A];中国化学会第四届有机化学学术会议论文集[C];2005年
4 肖巍;金先波;邓媛;汪的华;胡晓宏;陈政;;体相绝缘固态化合物的电化学还原[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(上集)[C];2005年
5 吴达旭;林璋;张旭东;;含膦配体和巯基配体Ni化合物(dppmSe)Ni(imnt)的NMR研究[A];第十二届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2002年
6 卢葛覃;陈忠;;一种新的吡喃酮衍生物的结构和构型[A];第八届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1994年
7 钱艳;孟伟峰;庞冀燕;林永成;关永源;刘捷;王冠蕾;;结构新颖的南海真菌中新鹿角缩酮类化合物对过氧化氢诱导的血管平滑肌细胞凋亡保护机制的研究[A];2008心血管药理学术研讨会论文汇编[C];2008年
8 高丽;冯卫生;郑晓珂;王彦志;朱艳慧;;泽漆的化学成分研究[A];2008年中国药学会学术年会暨第八届中国药师周论文集[C];2008年
9 张东;李岚;徐征;华玉林;;4—甲氧基—4′—硝基查耳酮的合成、表征与LB膜研究[A];首届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1992年
10 冯娇;李沙瑜;王双青;杨国强;;有机热致光变化合物的合成及在测温方面的应用[A];中国化学会第28届学术年会第11分会场摘要集[C];2012年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 记者 刘霞;科学家建构出“不可能存在”的化合物[N];科技日报;2011年
2 记者 许琦敏;化合物样品库将达百万级[N];文汇报;2011年
3 姚耀;化合物羟甲基聚糖应用获专利[N];中国化工报;2010年
4 记者 江南;中欧非典研究获重大进展[N];人民日报海外版;2005年
5 顾定槐;我国一化合物获认CAS第6000万种物质[N];中国化工报;2011年
6 葛进;美发现IPS细胞高效制造新方法[N];科技日报;2008年
7 科文;甲壳低聚糖化合物制备新法获专利[N];中国医药报;2007年
8 本报记者 白毅;中药与天然药物研究领风骚[N];中国医药报;2009年
9 一凡;欧盟将明文限制全氟新烷磺酰基化合物[N];医药经济报;2006年
10 王迪 编译;辉瑞强势进军罕见病领域[N];医药经济报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李文卓;层嵌主客体功能复合化合物研究[D];吉林大学;2004年
2 胡建明;氰类化合物在过渡金属表面吸附反应的密度泛函研究[D];福州大学;2005年
3 敖桂珍;α-取代的对甲磺酰基苯丙烯酸类化合物的设计、合成和抗炎活性研究[D];中国药科大学;2002年
4 刘悦;大理白前化学成分及其生物活性研究大理白前中甾体苷类化学成分ESI-MS裂解行为研究[D];中国协和医科大学;2006年
5 王敏敏;基于结构的药物分子设计[D];中国协和医科大学;1997年
6 蒋忠;番荔枝科植物田方骨抗肿瘤化学成分研究[D];中国协和医科大学;1997年
7 田泽;一些天然三萜类化合物抗肿瘤活性研究[D];中国协和医科大学;2005年
8 侯书杰;甾体皂苷的平行合成研究[D];中国协和医科大学;2005年
9 季红;Ⅰ.宣威乌头中生物碱成分的研究 Ⅱ.紫杉醇类似物的合成研究Ⅸ.去甲二萜生物碱转化合成紫杉醇类似物的研究[D];四川大学;2006年
10 成云飞;有机染料的设计、合成及在光化学传感方面的应用[D];复旦大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘红霞;层状材料——水滑石固定化酶的研究[D];北京化工大学;2002年
2 刘继红;有机紫外线吸收剂柱撑水滑石复合体的合成与光化学性质[D];东北师范大学;2003年
3 莫丹;水滑石类层状化合物插层选择性及机理的研究[D];北京化工大学;2004年
4 冯春瑶;层状固体碱型化合物的结构与吸附性能研究[D];北京化工大学;2000年
5 籍宏;层状材料—水滑石固定化木瓜蛋白酶的研究[D];北京化工大学;2004年
6 任志峰;阴离子型层状结构水处理功能材料[D];北京化工大学;2002年
7 王慧颖;磁性稀土水滑石的合成及其催化性能研究[D];哈尔滨工程大学;2004年
8 李冰心;超分子插层及核—壳结构药物传输载体的研究[D];北京化工大学;2004年
9 田野;超分子结构偶氮染料插层水滑石的结构特征与性能研究[D];北京化工大学;2004年
10 席欢;层板剥离水滑石的制备及其在纳米复合材料中的应用[D];北京化工大学;2005年
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