MCM-49分子筛在甲烷无氧芳构化反应中的应用

【摘要】：采用动态水热合成法制备了MCM-49、MCM-56 和MCM-22 层状分子筛,分子筛的晶体为规则的纳米级单晶,合成方法具有较好的重复性。以纳米分子筛为载体制备了甲烷无氧芳构化催化剂,考察了催化剂的反应性能,对制备条件和反应条件进行了优化。在Mo 担载量为6~8%,反应温度973~993K,空速为1200~1800mL/g·h~1800mL/g·h 时,甲烷转化率达11~13%,苯选择性85~90%,具有良好的稳定性,性能已超过Mo/HZSM-5 体系,是目前最好的无氧芳构化催化剂之一。载体的Zn、Ce 离子改性对提高催化剂稳定性有一定作用。考察了甲烷丙烷混和气的芳构化反应,未发现甲烷的受促转化。通过对不同载体芳构化性能的比较,我们认为,指导载体选择的基本原则是:具有一定酸强度和酸量,具有与苯分子动态直径相当、交叉的十元环孔道结构的分子筛是较好的无氧芳构化载体。

【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：O621.251

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前9条

1	白杰,刘盛林,谢素娟,徐龙伢,林励吾;Mg的添加对Mo/ZSM-5催化剂催化甲烷芳构化性能的影响[J];催化学报;2004年01期
2	王红霞,谭大力,徐奕德,包信和;硅烷化处理对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响[J];催化学报;2004年06期
3	郑海涛,褚洪岭,楼辉,侯昭胤,费金华,李影辉,肖海成,杨玉和,郑小明;Cu-Zn/HZS M-5催化剂上甲烷与丙烷的共活化[J];催化学报;2005年01期
4	王冬杰,张一平,费金华,郑小明;非氧化条件下Mo-Cr/HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应[J];催化学报;1997年03期
5	舒玉瑛,徐奕德,王林胜,郭燮贤,舒兴田,傅维,达志坚;甲烷在钼/含磷五元环沸石催化剂上的无氧芳构化[J];分子催化;1997年03期
6	许宁,阚秋斌,李雪梅,刘庆生,吴通好;低钠条件下MCM-22分子筛的动态合成及其在甲烷无氧芳构化中的催化性能[J];高等学校化学学报;2000年06期
7	李爽,张春雷,袁艺,吴通好,徐竹生,林励吾;第四周期过渡金属离子交换改性的HZSM-5沸石催化剂上甲烷的无氧芳构化[J];高等学校化学学报;1998年06期
8	张建祥,关乃佳,李伟,刘明,刘述全,李赫咺;Zn/ZSM-5分子筛晶粒大小和预处理条件对丙烷芳构化性能的影响[J];石油化工;2000年01期
9	刘自力,林维明,林绮纯,王琪莹;稀土改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷直接芳构化反应的研究 Ⅰ催化性能的研究[J];天然气化工;1997年06期

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前10条

1	;METHANE DIRECT CONVERSION TO ETHENE OVER Mo/SAPO-34 CATALYSTS[J];催化学报;1995年01期
2	;METHANE ADSORPTION AT LOW TEMPERATURE OVER HZSM-5 ZEOLITE AND Mo/HZSM-5[J];催化学报;1995年01期
3	姜辉,崔巍,舒玉瑛,徐奕德;Mo/HZSM-5上甲烷芳构化的诱导期──钼物种的部分还原和碳物种的沉积[J];催化学报;1999年03期
4	吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,高永敏,田志坚,张涛;甲烷芳构化的内标分析法与放大回收实验[J];催化学报;1999年03期
5	吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,田志坚,刘伟成,张涛;担载型钼催化剂上的丙烷芳构化(英)[J];催化学报;1999年03期
6	舒玉瑛,马丁,田丙伦,徐奕德,包信和;甲烷在Mo/HZRP-1催化剂上无氧脱氢芳构化反应Ⅰ.Mo/HZRP-1催化剂的催化性能和积炭行为[J];催化学报;1999年03期
7	刘自力,林维明;甲烷在铕改性Mo/HZSM-5催化剂上的直接芳构化反应 Ⅱ.铕对催化剂中钼物种的影响[J];催化学报;1999年05期
8	吕功煊,丁彦,潘霞,李树本;水蒸气存在时Mo/HZSM 5催化剂上的甲烷芳构化反应性能[J];催化学报;1999年06期
9	;Selective Dehydroaromatization of Methane to Benzene over Mo/MCM-49[J];催化学报;2001年06期
10	;Promotional Effect of Indium on Dehydroaromatization of Methane over Mo/HZSM-5 Catalyst without Adding Oxygen[J];催化学报;2002年03期

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前10条

1	孙书红;谢进宁;马建泰;;低碳烃、汽油芳构化技术进展[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
2	高亚娜;高俊文;张勇;;甲烷无氧芳构化反应研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
3	杨媛媛;姚本镇;刘殿华;房鼎业;;Mo／HZSM-5上甲烷无氧芳构化催化剂制备的研究[A];上海市化学化工学会2006年度学术年会论文摘要集[C];2006年
4	顾立军;马丁;姚颂东;张贺;申文杰;包信和;;ZSM-5与SiC原位水热复合及其在甲烷芳构化反应中的独特性能[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集（下）[C];2007年
5	刘宪春;韩秀文;舒玉瑛;徐奕德;包信和;;Mo／HZRP-1分子筛催化剂的MAS NMR表征[A];第十届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1998年
6	杨俊;张铭金;邓风;;固体核磁共振研究甲烷在Mo/HZSM-5上的芳构化反应(英文)[A];第十二届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2002年
7	白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;;甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
8	李永刚;柳林;黄秀敏;申文杰;包信和;徐奕德;;预处理温度对NH_4 F改性Mo／HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
9	刘于英;张金桥;贺勇;李瑞丰;;富氧条件下Mn／H-FBZ上CH_4选择还原NO的研究[A];第三届全国环境化学学术大会论文集[C];2005年
10	徐奕德;包信和;林励吾;;钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化的研究进展[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年

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前10条

1	温存;稀土氧化物催化甲烷催化燃烧反应的研究[D];华东理工大学;2011年
2	任冬梅;甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究[D];大连理工大学;2011年
3	孙琳;C_4液化气中丁烯在纳米ZSM-5沸石上芳构化[D];大连理工大学;2011年
4	袁山东;MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
5	王华;组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2004年
6	王红霞;钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年
7	白杰;甲烷芳构化催化剂稳定性的研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年
8	苏玲玲;甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应：分子筛的酸性和孔结构作用的研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年
9	王建国;等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究[D];天津大学;2004年
10	卫延安;合成邻苯基苯酚的催化剂的制备及性能研究[D];南京理工大学;2004年

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前10条

1	邢双英;Mo,W/HZSM-5催化剂的活性中心结构及甲烷活化反应机理的密度泛函理论研究[D];辽宁师范大学;2010年
2	曹亮;H-ZSM-5分子筛上乙烯芳构化过程中C4至苯的反应机理[D];辽宁师范大学;2010年
3	高开迪;致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究[D];大连理工大学;2011年
4	钱吉;MCM-22分子筛的后处理及表征研究[D];大连理工大学;2011年
5	胡慧晔;多级结构ZSM-5分子筛制备及甲烷无氧芳构化膜反应性能的研究[D];大连理工大学;2011年
6	周逊;甲烷芳构化与煤热解耦合提高焦油产率研究[D];大连理工大学;2011年
7	樊衍昕;CH_4-CO_2在Zn/H-ZSM-5分子筛上的共转化反应研究[D];兰州大学;2011年
8	陈国通;甲烷和氮气一步法合成氨催化剂的制备及催化性能研究[D];新疆大学;2011年
9	冯夕悦;煤、气联合制甲醇的环境影响研究[D];新疆农业大学;2011年
10	侯喆健;无机多孔材料的合成，表征和应用[D];长春理工大学;2011年

	【二级参考文献】
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前10条

1	吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,高永敏,田志坚,张涛;甲烷芳构化的内标分析法与放大回收实验[J];催化学报;1999年03期
2	叶飞,余林,宋一兵,孙长勇,方奕文,郝志峰,林维明,徐奕德,林励吾;用于甲烷脱氢芳构化反应Mo基催化剂的研究[J];催化学报;2003年03期
3	苏玲玲,张贺,王祥生,庄建勤,徐奕德,包信和;分子筛性质对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响[J];催化学报;2003年04期
4	张秀玲,朱爱民,刘中凡,李学慧,宫为民;等离子体条件下金属和金属氧化物对甲烷氧化反应的催化活性(英文)[J];催化学报;2003年10期
5	郑海涛,楼辉,郑小明;甲烷在6%Zn/HZSM-5催化剂上的低温转化(英文)[J];催化学报;2004年04期
6	刘社田，徐奕德，郭燮贤，王林胜，谢茂松;甲烷在MoO_3／HZSM－5分子筛催化剂上的非氧催化转化[J];催化学报;1995年02期
7	张一平,丁云杰,郑小明,费金华;甲烷直接芳构化反应的研究Ⅰ．负载Mo基催化剂在无氧条件下的催化性能[J];催化学报;1996年03期
8	曾金龙,熊智涛,林国栋,张鸿斌;强酸促进的W/HZSM-5基催化剂上甲烷非氧化脱氢芳构化[J];高等学校化学学报;1998年01期
9	王冬杰，张一平，费金华，郑小明;Ni改性Mo／HZSM－5催化剂上甲烷芳构化性能研究[J];高等学校化学学报;1996年11期
10	李爽,张春雷,袁艺,彭艳兵,吴通好,张密林,林励吾;沸石载体结构对甲烷无氧芳构化性能的影响[J];高等学校化学学报;1998年12期

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1	王永在;廖立兵;李国武;;三维孔道结构钒磷酸盐[H_3N(CH_2)_3NH_3]_2[H_3N(CH_2)_3NH_2][H_2N(CH_2)_3NH_2]-[V(H_2O)_2(VO)_8(OH)_4(PO_4)_4(HPO_4)_4]·4H_2O的水热合成和结构表征(英文)[J];人工晶体学报;2007年05期
2	吴通好,王东阳,许宁,吴鹏,阚秋斌;Mo/纳米MCM-49上甲烷无氧芳构化研究[J];石油与天然气化工;2004年S1期
3	许宁,阚秋斌,张吉,李雪梅,纪亮,吴通好;新型甲烷无氧芳构化催化剂MoO_3/MCM-49[J];高等学校化学学报;2000年07期
4	李春香,王幸宜,卢冠忠;甲烷无氧芳构化的催化研究进展[J];化学工业与工程技术;2001年04期
5	许宁,阚秋斌,李雪梅,刘庆生,吴通好;低钠条件下MCM-22分子筛的动态合成及其在甲烷无氧芳构化中的催化性能[J];高等学校化学学报;2000年06期
6	王永在,廖立兵;孔道结构钒铝磷酸盐(NH_3CH_2CH_2NH_2)[(VO)Al(PO_4)_2]的水热合成及热稳定性[J];人工晶体学报;2005年01期
7	李爽,王东阳,傅颖寰,吴鹏,吴通好,刘颖,张春雷,林励吾,包信和;铜离子的引入对甲烷无氧芳构化催化剂Mo/CuH-ZSM-5中Mo物种化学状态的影响[J];高等学校化学学报;2000年03期
8	杨赞中,廖立兵,杜洪兵;新型磷酸钒孔道结构化合物(H_3NCH_2CH_2NH_3)_3[(VO)_4(PO_4)_2(HPO_4)_4]的表征及热性能研究[J];人工晶体学报;2002年02期
9	钱伯章;;特殊孔道结构ZSM-5型助剂提高丙烯收率[J];炼油技术与工程;2006年06期
10	杨赞中,廖立兵;孔道结构化合物(H_3NCH_2CH_2NH_3)_3[(VO)_4(PO_4)_2(HPO_4)_4]的钒氧化态与热稳定性关系研究[J];地学前缘;2005年01期

中国重要会议论文全文数据库

前10条

1	高亚娜;高俊文;张勇;;甲烷无氧芳构化反应研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
2	任冬梅;夏云生;包德才;王祥生;;转动成型薄层Mo/纳米ZSM-5催化剂甲烷无氧芳构化反应研究[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
3	张伟;杨潇健;贾翠英;田福平;;吸附剂的孔结构对FCC汽油脱硫效率影响的研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
4	李永刚;申文杰;包信和;徐奕德;;硅烷化处理对钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化的影响[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
5	张伟;鞠晓花;贾翠英;贺民;田福平;;吸附剂的孔道结构对其吸附脱硫性能影响的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
6	金俊成;张亚男;杨国平;王尧宇;;三维新颖银簇配位聚合物的合成及表征[A];中国化学会第27届学术年会第08分会场摘要集[C];2010年
7	李乐乐;段文涛;袁荃;李振兴;段昊泓;严纯华;;具有有序介孔/大孔分级孔道结构的γ-Al_2O_3整体材料的可控合成[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
8	于吉红;徐如人;;特殊孔道结构无机微孔晶体化合物的设计与合成[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集（下册）[C];2006年
9	徐奕德;包信和;林励吾;;钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化的研究进展[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
10	郑安民;徐萌;朱玉霞;邓风;;~(129)Xe NMR表征工业FCC催化剂和积炭的分布[A];第十三届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2004年

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前4条

1	记者李宏乾;“973”计划新能源研发传捷报[N];中国化工报;2010年
2	记者吴长锋　通讯员钱宝平;安徽大学提出并验证新型超分子模板设计方法[N];科技日报;2008年
3	化学资源有效利用国家重点实验室韩磊;汉麻杆基活性炭的储氢性能[N];中国纺织报;2009年
4	孙剑平　王清文隋淑娟刘军王海刚袁雅姝;分子筛在生物质热解油催化精制中的新应用[N];中国电力报;2011年

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前10条

1	王东阳;MCM-49分子筛在甲烷无氧芳构化反应中的应用[D];吉林大学;2005年
2	徐臣;甲烷无氧芳构化载体的研究[D];吉林大学;2010年
3	苏玲玲;甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应：分子筛的酸性和孔结构作用的研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年
4	王永在;钒磷酸盐的水热合成、结构表征及热稳定性研究[D];中国地质大学（北京）;2005年
5	初乃波;甲烷脱氢芳构化多级孔道催化剂及膜反应器研究[D];大连理工大学;2010年
6	谢彦;多光子电离研究复杂催化反应[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2004年
7	Godefroid Gahungu;TPP（三聚（苯邻二氧）磷腈）多功能有机沸石的分子设计[D];东北师范大学;2008年
8	任冬梅;甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究[D];大连理工大学;2011年
9	刘茜;中孔氧化铝材料的合成、表征和催化应用研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2006年
10	陈丽华;从单一孔到等级孔孔材料的合成与设计[D];吉林大学;2009年

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前10条

1	胡慧晔;多级结构ZSM-5分子筛制备及甲烷无氧芳构化膜反应性能的研究[D];大连理工大学;2011年
2	赵金凤;In、Pd助剂对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化改性的研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2002年
3	张贺;甲烷无氧芳构化反应催化剂HZSM-5载体的研究[D];大连理工大学;2002年
4	王丙星;用REMPI-TOFMS探测催化反应过程[D];辽宁师范大学;2003年
5	于素霞;多级孔道结构ZSM-5沸石分子筛的合成及催化应用[D];大连理工大学;2009年
6	刘琦;钒、铁磷酸盐孔道结构化合物中掺杂Al元素的探索[D];中国地质大学（北京）;2006年
7	李慧琴;汉麻杆基活性炭的制备及表征[D];北京化工大学;2007年
8	王迪勇;多级结构ZSM-5分子筛的合成及甲烷无氧芳构化应用[D];大连理工大学;2012年
9	安建成;几种钒磷酸盐孔道化合物的水热合成、晶体结构及热稳定性研究[D];中国地质大学（北京）;2007年
10	高开迪;致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究[D];大连理工大学;2011年

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