收藏本站
《吉林大学》 2005年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

MCM-49和MCM-22分子筛催化剂上1-丁烯骨架异构化反应的研究

商永臣  
【摘要】:将MCM-49 和MCM-22 分子筛用于1-丁烯的骨架异构化反应,系统地研究了合成方法、反应温度、1-丁烯空速和分压、Si/Al 比以及反应时间对两种分子筛催化剂性能的影响,发现两种分子筛均适宜在高空速条件下使用,且都具有较高的催化活性。两种分子筛催化剂的适宜反应条件为:T=450℃,WHSV = 42 h-1,P(1-C4=)=0.01 MPa。异丁烯主要通过单分子这一优势机理生成,而副产物则通过双分子二聚(齐聚)-裂解途径生成。 使用硼酸和磷酸对MCM-49 分子筛进行修饰,或采用正硅酸乙酯CVD及碳酸锶对MCM-22 分子筛进行了外表面修饰,结果表明上述方法可以有效消除或钝化分子筛外表面引发副反应的非选择性活性中心,降低分子筛表面酸中心的强度和浓度,改善分子筛的1-丁烯骨架异构化催化性能。位于内表面的中等强度的B 酸中心为丁烯骨架异构化的有效活性中心,而L 酸中心对该反应几乎没有作用。MCM-49和MCM-22分子筛上的丁烯骨架异构化反应,不仅受分子筛的表面酸性影响,还与分子筛的孔道结构有关。 MCM-22 分子筛上积炭的SEM 测试和TG-DTA 分析结果表明,反应后催化剂表面有薄片状或絮状的积炭物质形成;在反应初催化剂的积炭速率较大,且主要在分子筛的外表面形成,之后随反应时间的增加催化剂的积炭量缓慢增加。随反应时间的延长,催化剂表面的强酸中心的强度逐渐降低、数量逐渐减少、比表面逐渐下降,由此导致催化剂的1-丁烯转化率降低,异丁烯的选择性明显提高,并缓慢失活。催化剂表面可溶性积炭主要包含长链的脂肪烃和多环芳烃。随反应时间的增长,MCM-22 分子筛表面形成的不可溶性积炭的H/C 比逐渐降低。催化剂表面形成的积炭的质量、性质、种类主要受催化剂酸性的影响。
【学位授予单位】:

知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 刘宝丽;袁大辉;孟祥彬;高善彬;;不同分子筛催化剂异构性能的研究[J];炼油与化工;2010年04期
2 杨碧;洪萍娟;肖婧文;张敏;许映杰;;α-异佛尔酮异构化反应研究[J];化学试剂;2011年09期
3 姜国玉;戚伟;;浅谈二甲苯异构化的分子筛催化剂的应用[J];齐齐哈尔师范高等专科学校学报;2007年02期
4 胡健,王建伟,田松柏;SAPO分子筛在烃类异构化反应中的应用[J];化工进展;2005年11期
5 贾晓梅;王永睿;慕旭宏;;纳米β分子筛/Al_2O_3复合材料的制备及其催化性能研究[J];石油炼制与化工;2005年09期
6 胡家芬;冯绍杰;朱桂花;李全芝;;二甲苯异构化反应在HZSM-5及Pt/HZSM-5上积炭行为的研究[J];石油化工;1991年06期
7 张鸣九,王德堂;浅议我国对—叔丁基苯酚的发展[J];现代化工;1991年04期
8 王建伟,桂寿喜,景振华;二甲苯异构化催化剂的研究进展[J];化工进展;2004年03期
9 张英杰;王冬梅;赫荣鑫;韩冰;白冰;陈超;张爽;;烷烃异构化催化剂的研究进展[J];化工科技市场;2010年01期
10 ;精细化学品工业[J];中国石化文摘;2005年03期
11 桂鹏;张成涛;李晓峰;付兴国;窦涛;;二甲苯异构化催化剂及催化技术研究进展[J];精细石油化工进展;2009年08期
12 李明丰,胡云剑,聂红,石亚华,李大东;汽油烃类异构化的研究及应用[J];科技导报;2005年08期
13 陶海桥,宋清虎;多产异构烷烃的工艺研究进展[J];精细石油化工进展;2005年04期
14 魏晶石,汪正华;第二代果葡糖浆的开发及应用[J];食品研究与开发;1992年02期
15 王亚明,王辉,魏云波,邢思敏,黄若华;化学气相沉积法修饰13X分子筛上α-蒎烯的异构化反应[J];林产化学与工业;1995年04期
16 马卫华;陆路德;杨绪杰;汪信;;环氧丙烷催化异构化及其动力学研究[J];化学反应工程与工艺;2005年05期
17 李瑞峰;宋华;李锋;宋军;;烷烃异构化的研究进展[J];辽宁化工;2006年08期
18 汪颖军;李长海;谷春旭;孙丽丽;孙博;;正庚烷在分子筛负载杂多酸催化剂上的异构化[J];石油学报(石油加工);2008年03期
19 焦宁宁;正丁烯骨架异构化催化剂研究进展[J];工业催化;1999年02期
20 栗元文;韩洪晶;温志勇;;正辛烯在CoMo/SAPO-11催化剂上的异构化反应性能[J];化学工程师;2007年09期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 吴伟;杨巍;杨杰;肖林飞;刘丹;李鹏;基赫佳宁O.;托克塔列夫A.;伊切夫斯基G.;;SAPO-31分子筛的合成及其催化正癸烷加氢异构化反应性能[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
2 孔文波;李代平;任行涛;陈会慧;李牛;项寿鹤;关乃佳;;不同Si含量SAPO-41的合成及其催化性能的研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
3 张胜振;陈胜利;董鹏;姜凯;;不同合成介质中SAPO-11分子筛的合成、表征及正十六烷临氢异构化反应性能研究[A];第三届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2006年
4 吴伟;吴维果;李凌飞;杨杰;杨巍;;F离子体系中ZSM-12分子筛的合成及其催化合成2,6-二甲基萘[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
5 陶萍;廖彬;谭云;;4A分子筛吸释水性能初步研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
6 武晋月;赵强;李晋平;董晋湘;;微孔磷酸钼分子筛MoPO-TMA的水热合成与表征[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
7 林海强;杨乐夫;陈国周;万惠霖;;高离子浓度环境下纳米ZSM-5分子筛的合成[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
8 宋焕玲;何荔;张兵;陈革新;;X射线荧光光谱分析在分子筛鉴别中的应用[A];全国第六届X射线荧光光谱学术报告会与X射线光谱分析研讨会论文集[C];2005年
9 邓风;;脱铝分子筛中B酸和L酸协同效应的固体核磁共振和量化计算研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
10 修洋;高钱;李国栋;陈接胜;;MAPO-44中碳纳米粒子的合成[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 记者 周礽贝 许琦敏;“分子筛”让蛋白分子走对路[N];文汇报;2009年
2 邢师;科学家研制出新型分子筛[N];中国有色金属报;2002年
3 任志正;我结晶氧化铝分子筛研究受关注[N];中国化工报;2007年
4 孙自豪 李迎博;分子筛产业将成为我市新的经济增长点[N];洛阳日报;2009年
5 王文;中外合作推进分子筛醇水分离膜产业化[N];中国化工报;2007年
6 记者 王海洋;分子筛制氧设备审批将收紧[N];医药经济报;2010年
7 金山;MMA应走异丁烯路线[N];中国化工报;2003年
8 国讯;医疗机构在用分子筛制氧设备专项督查将启动[N];中国医药报;2010年
9 陈素娟 张祖强;福建15家医院因分子筛制氧存在问题被查处[N];中国医药报;2010年
10 本报记者 王乐民;“分子筛氧”为何受质疑[N];健康报;2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 商永臣;MCM-49和MCM-22分子筛催化剂上1-丁烯骨架异构化反应的研究[D];吉林大学;2005年
2 魏迎旭;正丁烷一步异构脱氢反应及金属—分子筛双功能催化作用的研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
3 严志敏;甲醇催化转化反应的固体核磁共振研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
4 田鹏;杂原子磷酸铝分子筛及其低温催化烃类氧化反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
5 李会英;分子筛酸性位催化丁烯异构化反应机理的理论研究[D];北京化工大学;2005年
6 何盛宝;异丁烷与丁烯烷基化的固体酸催化剂及工艺研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
7 晋春;分子筛中对称与不对称金属配合物的结构与催化性能研究[D];太原理工大学;2006年
8 李安;大豆油不饱和脂肪酸热致异构化机理及产物安全性分析[D];中国农业科学院;2013年
9 李恒;萜类化合物MEP生物合成途径中关键酶1-脱氧-D-木酮糖-5-磷酸合酶和1-脱氧-D-木酮糖-5-磷酸还原异构化酶的研究[D];西北大学;2012年
10 汤清虎;含钴分子筛催化剂的合成、表征及催化性能[D];厦门大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 晋展;催化裂化过程抑制催化剂重金属污染的探讨[D];浙江大学;2006年
2 于姗姗;Ce-HY与MoO_3/HZSM-5催化剂上乙炔选择催化还原NO_x的研究[D];大连理工大学;2006年
3 刘晨;分子筛/改性沸石去除水中氨氮的研究[D];苏州科技学院;2007年
4 郑楠;Ag/H-ZSM-5催化剂光催化分解NO反应的研究[D];大连理工大学;2008年
5 王爽;萘的选择性羰基化[D];浙江大学;2008年
6 屈玲;分子筛/聚合物纳米复合材料的制备、纳米相结构及性能的探索性研究[D];太原理工大学;2003年
7 邢恩会;Y分子筛催化桥式四氢双环戊二烯异构化制备椅式四氢双环戊二烯[D];天津大学;2004年
8 袁强;抗艾滋病药物齐多夫定、司它夫定与功能分子异硬脂酸合成研究[D];山东大学;2007年
9 王永锋;载银分子筛的离子交换及抗菌性能研究[D];南京理工大学;2007年
10 夏至;Cu系湿式氧化催化剂的制备及降解有机污染物的研究[D];哈尔滨理工大学;2007年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978