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双光子吸收材料的分子设计研究

周新  
【摘要】:本论文利用密度泛函和半经验AM1、ZINDO 等量子化学方法进行了一系列新型有机双光子吸收材料的研究。通过理论计算详细的给出了四极、八极矩分子,树枝状分子,碳笼及卟啉衍生物的平衡几何、电子结构和单双光子吸收性质等信息,这为结构-双光子吸收性质间关系的建立奠定了基础,并且为实验研究提供了有价值的理论依据,为进一步探索具有大的双光子吸收响应的有机材料做出了重要贡献。 首次系统地研究了含有两个双光子吸收活性结构的二维共轭体系。分析了两个不同二苯乙烯衍生物的组合对单双光子吸收性质的影响。结果表明,二维共轭体系的单光子吸收光谱不仅体现了两个分支的特征峰,而且有新的吸收峰出现。含有不同共轭体系的化合物的双光子吸收截面大于两个分支的总和。 首次系统地研究了二聚二甲苯邻甲酸衍生物,在充分研究了分子骨架、给受电子取代基、共轭链长等对单、双光子吸收性质影响的基础上,确定了分子的共轭长度在单光子最大吸收波长和双光子吸收截面中的重要作用。由二聚二甲苯邻甲酸桥连接而形成的、三维双体的双光子吸收截面约是相应一维单体的6 倍。从高透明性和相对大的非线性响应两方面考虑,我们本章所研究的分子是一类非常有应用前景的非线性光学材料。二聚二甲苯邻甲酸部分作为“空间内”电荷转移的模板值得进一步研究。 研究了具有三分支结构的八极矩分子和低聚物。全面分析了外围给受电子取代基的强度、中心核的性质和共轭长度对双光子吸收截面的影响,得到的结果是中心核的改变对分子双光子吸收截面具有重要的影响。在此基础上,设计了一些新型的透明性高、有优良非线性光学性质的八极矩分


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