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《吉林大学》 2006年
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具有开放骨架结构的磷酸铟,磷酸钛微孔晶体的水热合成研究

陈超  
【摘要】:本论文主要研究在水热体系下,具有开放骨架结构磷酸铟(JInP-n,n=1-14)和磷酸钛(JTiP-n,n=1-6)微孔化合物的合成与结构表征,旨在进一步发现并研究上述两种磷酸盐微孔化合物结构和组成的多样性,同时探索它们的合成规律以及其结构从低维向高维转化的可能性。 在In(OH)_3-P_2O_5-amine-HF-H_2O体系下,以非手性的长链三乙烯四胺和刚性的4,4’-联吡啶为模板剂,合成了具有手性单元的SBU为构筑单元的开放骨架磷酸铟JInP-1和JInP-2,对其合成条件,特别是F~-离子对产物结构的影响进行了讨论;以2,2’-联吡啶及其衍生物5-胺基-2,2’-联吡啶为配体,合成了三个具有中性骨架结构的磷酸铟化合物,其中JInP-3和JInP-4具有相同的配体但不同的骨架结构,JInP-4和JInP-5具有不同的配体相同的骨架结构,对它们的合成、结构及发光属性做了对比研究;以乙二胺为模板剂,氟离子体系下水热合成了两个结构不同的磷酸铟化合物JInP-6和JInP-7,其中JInP-6为一富氟化合物,具有磷酸铟结构中少见的双层结构;分别以三乙烯二胺、N-甲基哌嗪和羟乙基哌嗪为模板剂,合成三个具有相同拓扑结构的磷酸铟化合物JInP-8,JInP-9和JInP-10,对它们的结构及其同构原因进行了探讨;首次合成了一个一维链状磷酸铟化合物JInP-11,并对它进行了维数转化研究。最后在前人工作的基础上,对合成微孔磷酸铟化合物的影响因素进行了讨论,总结出了产物与合成影响因素之间的一般规律,为磷酸铟乃至微孔化合物的合成提供了一些基本数据和规律。 在F~-离子体系下合成了一个具有三维开放骨架结构的氟化磷酸钛化合物JTiP-1,用分子动力学方法计算了主体骨架与客体分子之间的非键作用,确定了模板剂在骨架中的可能位置;水热体系下合成了具有延展结构的γ-磷酸钛JTiP-2,该化合物通过了单晶结构表征,插层研究表明,由于层间甲基哌嗪的存在,它和γ-磷酸钛插层属性有明显的不同;水热条件下合成了两个具有NASICON结构的磷酸钛JTiP-3和JTiP-4,对它们进行了单晶结构解析;对我们合成的一个一维手性链状磷酸钛JTiP-5进行了维数转化研究;对合成JTiP-n(n=1-6)磷酸钛化合物的影响因素进行了研究,总结了产物与合成影响因素之间的一般规律,为微孔磷酸钛的合成提供了一些基本数据和规律。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O611.4

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