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《吉林大学》 2007年
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MCM-22族分子筛上苯与丙烯液相烷基化反应催化性能研究

张钰  
【摘要】: 制备了系列纳米级MCM-22族分子筛,采用不同后处理方法对分子筛的结构和表面酸性进行了调变,着重系统地研究了MCM-22族分子筛上苯与丙烯液相烷基化反应的催化性能,同时结合各种表征手段研究了催化剂表面活性中心性质,探讨了催化剂结构、表面酸性和催化性能之间的关系,为设计和开发新型实用高效苯与丙烯液相烷基化催化剂提供有力的科学理论依据。 系统地对比研究了纳米级MCM-22、MCM-49和MCM-36分子筛的苯与丙烯液相烷基化反应催化性能。发现与纳米MCM-22相比,纳米MCM-49分子筛表现出更高的催化活性和烷基化产物总选择性;MCM-36的催化性能优于MCM-22和MCM-49,具有更高的烷基化产物总选择性和异丙苯选择性。 采用脱铝、磷酸修饰和稀土元素修饰等后处理方法能够对纳米MCM-49分子筛的结构和表面酸性进行调变。适当的改性能够在保持纳米MCM-49分子筛催化活性的同时,明显提高产物中异丙苯的选择性。 结合多种表征手段,研究了催化剂结构、酸性与催化性能之间的关系。提出催化性能优异的MWW层状结构分子筛应具有的适宜酸中心特征;证实分布于MWW结构分子筛外表面十二元环孔穴或孔口处的较强酸中心是苯与丙烯液相烷基化反应的主要活性中心;MCM-36优异的催化性能归因于分子筛上更丰富的外表面十二元环孔穴和更多的可接触有效酸性位;提高分子筛外表面积、提供更丰富的外表面十二元环孔穴是提高MCM-22族分子筛催化性能的有效途径。
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