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《吉林大学》 2007年
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新型稀土复合催化剂合成单壁碳纳米管及其高压结构相变研究

姚明光  
【摘要】: 控制单壁碳纳米管的生长、高产率制备具有不同结构的纳米管一直是倍受关注的课题。催化剂的选择是解决这一问题的关键。通过对比分析,选择了与Y具有相似电子结构的稀土元素Ho,深入系统的研究新的复合催化剂Ho/Ni合成碳管。高产率地获得了高纯度的单壁碳纳米管;寻找到碳纳米管合成最优控制条件及其对碳管直径和结构的影响规律;还通过简单地改变等离子气流,极为简便地获得了长达20厘米的条带状纳米管聚集体。 我们深入、系统地研究了14个新型稀土金属/镍在合成单壁碳纳米管中的催化作用和规律。揭示出系列稀土金属/镍的催化效果规律:3价、4价的稀土金属的催化效果好,2价的稀土金属催化效果极差;在3价、4价的金属中,钬、铒、钇的催化效果更佳。随着稀土金属原子半径减少,样品中小直径的单壁碳管部分也在减小,而大直径的碳管部分增加。发现稀土金属的催化效果与其碳化物的形成能力有关,催化效果好的3价和4价稀土金属,均能形成金属碳化物,而催化效果差的二价金属很难形成金属碳化物,为进一步理解碳管的形成机制提供了线索。这些结果不仅对高产率合成单壁碳纳米管,也对进一步控制合成单壁碳纳米管有重要的指导意义,为制备不同结构的单壁碳纳米管提供了合适的选择体系。 首次采用近红外激发波长,在位研究了具有宽直径分布的单壁碳纳米管在不同静水压条件下的高压拉曼光谱,探讨了单壁碳纳米管在高压下的结构变化规律。首次在高于14Gpa的压力下仍观察到碳管的基本呼吸模(R-band),在一定压力范围内,观察到切向振动模的频率随压力的升高存在反常的平台现象(G-band平台),同时在平台起始压力点附近,伴随着基本呼吸模强度的明显降低,而且RBM频率近线性地贯穿G-band平台;采用第一性原理模拟了碳管在高压下的结构变化及其相应的拉曼光谱,揭示出碳管在高压下发生了由圆到椭圆再到扁平椭圆结构的形变。G平台的出现和R-band的强度下降可以作为判断高压下碳管发生相变的依据。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O613.71

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