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《吉林大学》 2009年
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杂原子取代磷酸铝分子筛的合成与表征

宋晓伟  
【摘要】: 分子筛材料因其较高的热稳定性,均匀的孔道、高的比表面以及自身独特的物理化学性质,在催化、吸附、分离、离子交换、主客体组装等领域具有广阔的应用前景。以功能为导向,进行具有新颖特殊骨架结构材料的设计合成一直是化学家们所努力的目标。本论文主要集中在水热/溶剂热条件下,以杂原子取代磷酸铝分子筛材料为研究对象,对其合成,结构和性能进行系统的研究。采用中温溶剂热方法以二乙胺为模板剂,成功地制备出第一个新颖的手性杂原子磷酸铝分子筛材料|(NH_2(C_2H_5)_2~+)_2|[Me_2Al_(10)P_(12)O_(48)](命名为MAPO-CJ_(40),Me = Co或Zn),被国际分子筛协会命名为JRY。它是P212121空间群,其三维网层结构显示出固有手性的特点。其结构是基于bog结构组成单元(CPU)形成的具有一维10元环螺旋孔道体系的四连接手性分子筛骨架结构,过渡金属在孔道壁的分布呈螺旋排列。CD光谱研究表明产物晶体具有光学活性,体系中水量及外加的手性诱导剂会利于诱导产物中某一对映体过量。这一工作为开发手性固体单点催化剂提供了新的思路。 采用中温溶剂热方法,利用有机芳香分子咪唑作为模板剂,首次成功地合成出三个具有LAU分子筛结构类型的过渡金属磷酸铝分子筛MAPO-LAU (M = Co, Mn, Zn)。这是第一例用咪唑作为模板剂合成的三维开放骨架磷酸铝类化合物。主体-客体的电荷密度匹配决定了骨架结构的取代量,1/3的铝的位置被过渡金属取代。由于骨架中存在咪唑分子,MAPO-LAU (M = Co, Mn, Zn)展现出荧光性质。 采用微波法以二乙胺作为模板剂,四乙二醇和水为溶剂,成功地合成出Co (Zn)-JRY,Co (Zn)-CHA和Co (Zn)-AEL三种类型的过渡金属磷酸铝分子筛,并系统研究了水在微波合成中对相选择性的作用与影响。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.36

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