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《吉林大学》 2009年
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多金属氧簇复合物超分子液晶研究

尹升燕  
【摘要】: 多金属氧簇是一种单分散的、结构均一的多阴离子簇合物。它具有丰富的拓扑结构、多样的化学组成和独特的物理化学性质,在催化、医药和材料等领域展现了广泛的应用价值。发展合适的方法将多金属氧簇组装到软材料体系中,是扩展其功能应用的有效途径。超分子液晶通过分子识别和自组装,对分子间相互作用加以利用和操控,促进了在更广泛的空间创造新的液晶材料,特别是对探索具有光、电、磁等功能特性的液晶材料的分子设计、合成和应用具有重要意义。将功能性的多金属氧簇通过超分子相互作用引入液晶体系中不但可以制备新颖的有机/无机杂化液晶材料,而且为开发新的多功能液晶材料提供了新的思路。 本论文基于静电复合原理,使用阳离子表面活性剂对多金属氧簇进行包覆,形成有机/无机杂化超分子复合物。进而以复合物作为研究对像,系统的考察了多金属氧簇的性质与超分子复合物相行为之间的关系,主要包括以下三方面工作:(1)我们选用了含有质子敏感的偶氮苯基团的表面活性剂,与强酸性Keggin型结构的多金属氧簇静电复合,制备了稳定的质子化液晶复合物。研究发现多金属氧簇的酸性对复合物的液晶性质具有调节作用,这为设计化学刺激响应的液晶材料具有重要意义;(2)我们利用末端带有苯甲酸基团的表面活性剂与Keggin型结构的多金属氧簇静电复合,制备了氢键给体复合物,并将该复合物与含吡啶基团的氢键受体衍生物相结合,构筑了多组分、多作用形式的杂化液晶组装体。研究了含吡啶基团氢键受体尾链的长度和烷基链个数,受体刚性基团的种类以及不同多金属氧簇对组装体液晶性质的影响。这种方法为制备具有功能特性的无机粒子杂化液晶材料,以及调控其液晶相态提供了一种新的策略;(3)我们利用末端带有苯甲酸基团的表面活性剂与荧光型多金属氧簇静电复合,制备了荧光型复合物。苯甲酸氢键二聚体这种无荧光的介晶基团诱导复合物展现出氢键、静电交替的网络结构,并在加热过程中形成了层状液晶相。研究发现通过调节复合物液晶相可以调控复合物的光物理性质,而且在液晶结构中复合物中Eu3+处于一个更加不对称的环境,从而使我们获得了更加纯的红光发射材料;同时在液晶结构中复合物的荧光量子产率有所提高。这些研究为发展荧光型的液晶材料提供了新途径。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O631.3;O753.2

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