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《吉林大学》 2009年
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低Ni载量六铝酸盐催化剂上甲烷和二氧化碳重整制合成气反应研究

张轲  
【摘要】: 本文制备了一系列Ni基六铝酸盐催化剂,通过XRD、DTA-TGA、DRS UV-Vis、XPS、TEM等技术对催化剂晶体结构、金属离子间相互作用等物理化学特征进行了较深入的研究,考察了催化剂的反应性能,获得了有意义的研究成果。主要包括: 1.对于LaNixAl11O19-δ催化剂来说,只有当x≥0.5(Ni/La摩尔比)时,才能得到纯净的六铝酸盐晶相结构,这部分Ni2+对晶相的稳定起到至关重要的作用。而当x1时,有尖晶石型NiAl2O4和钙钛矿型LaAlO3等杂相生成,从而破坏了催化剂的晶相结构。因此,x应控制在0.5-1.0之间,才能使催化剂形成很好的六铝酸盐晶相结构。 2. Pr取代La进行A位调变的六铝酸盐催化剂La1-xPrxNiAl11O19-δ的晶相结构没有发生改变。但Pr的引入使还原后的催化剂表面活性Ni0增多;同时, Pr的掺入促进了La离子与Ni离子之间的电子转移,使Ni能保持在Nio的活性状态,从而促进了反应在催化剂表面的进行。 3.对于不同稀土金属A位调变的六铝酸盐催化剂La0.8A0.2NiAl11O19-δ,由于A位调变对晶相结构中Ni2+产生影响不同,导致催化活性的改变。其中,由于Pr与La具有相似的半径而具有最佳的结构作用,因此使得活性最佳;而活性最差的Ce,则是因为在反应过程中本身存在有Ce3+/Ce4+氧化还原循环,影响了它与La和Ni之间的相互作用,减少了La与Ni之间的相互作用,从而降低了其反应活性。 4.对催化剂表面积碳规律进行了系统的研究。根据积碳氢化温度的高低将积碳分为三种类型:Cα,Cβ和Cγ。Cα为易被CO2消除的活性碳,而Cβ和Cγ为不易被CO2消除的非活性碳,它们之间存在一个生成沉积并逐渐聚集的转化过程。催化剂经氢气还原后(或在反应过程中)表面吸附活泼氢,形成··O···H类似物促进了反应气中CO2的活化解离交换生成活性氧,能够快速消除催化剂表面活性碳,阻止其进一步聚集形成非活性碳,促使催化剂表面达到积碳消碳的平衡,保持了催化剂反应活性的稳定。
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