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《吉林大学》 2010年
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有机硼发光化合物的合成、结构及性能研究

张佐伦  
【摘要】: 本文设计、合成了18种有机硼发光化合物,并对其单晶结构、热力学性能、电化学性能、光物理性能及分子轨道分布进行了研究,讨论了材料结构与性能之间的关系,获得了一些具有较好电致发光性能的材料。 1、合成了四种具有梯形骨架的发光二硼化合物及与它们对应的一种单硼化合物,研究了梯形结构引入、取代基、硼螯合对材料性能的影响。其中两种化合物具有很高的热稳定性,可逆的电化学氧化还原性能,很低的LUMO能级及较高的固态发光效率。以这两种化合物同时作为电子传输层和发光层的电致发光器件具有很低的开启电压及较高的亮度和效率,其性能与已报道的基于有机硼化合物的器件相比处于很高的水平。这是梯形硼化合物在电致发光器件中的首次应用。 2、合成了四种含有推电子咔唑基团的酚基吡啶硼配合物,研究了酚基吡啶配体上取代基,配体与咔唑基团之间共轭链长度及咔唑上取代基对材料性能的影响。这些化合物具有很高的热稳定性,热分解温度位于397-423°C。它们在溶液及固体状态下均呈现蓝光发射。电致发光器件中,这些化合物与空穴传输材料于界面处形成激基复合物。利用激基复合物的黄光发射,可以实现结构简单的白光器件。这一研究拓展了有机硼化合物在白光器件中的应用。 3、合成了六种分子中含有吸电子取代基的酚基吡啶硼配合物,研究了取代基对材料性能的影响。由于硼上取代基空间位阻较小,固态下化合物分子的配体间易形成强的π???π相互作用。氟原子的引入使得堆积结构中具有丰富的C-H???F氢键作用。理论计算表明这些化合物的长波吸收带来自于配体内的π-π*电子跃迁。以它们作为发光层的三层电致发光器件分别呈现黄光、橙光和白光的发射。 4、利用二甲胺基,二苯胺基和咔唑基取代的苯酚基苯并噻唑配体合成了三种硼配合物。研究表明,二苯胺基和咔唑基取代化合物的低能激发态应来自分子内电荷转移跃迁,而二甲胺基取代化合物的激发态应来自于整个配体部分的π-π*电子跃迁。二苯胺基和咔唑基取代化合物在固态下呈现高效荧光发射,发光效率明显高于二甲胺基取代的化合物。这是因为二苯胺基和咔唑基具有较大的空间位阻,可以抑制生色团之间的π堆积,并且这两种化合物具有较大的斯托克斯位移,这有利于减少材料在固态下因自吸收引起的效率降低。这一研究提供了一种获得高效发光有机硼材料的方法。
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O627.8

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【参考文献】
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