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强场下多电子原子与分子系统动力学的理论研究

郭静  
【摘要】: 在物理和化学领域,对强场下多电子原子或分子系统的动力学研究一直是一个很重要的课题。外场中的原子分子系统是当前物理学中最为活跃的研究对象之一,而电子动力学的研究在阿秒科学中也占有重要地位。由于很多非线性的强场现象,比如多光子电离,多光子共振,高次谐波发射,等等,都超出了微扰的范畴。为了深入理解这些物理过程,需要引入一些新的理论计算方法。一般说来,理论计算方法分为三种,第一种,采用数值求解Schr?dinger方程的方法来研究强场中原子与分子的动力学,它的优点是理论严密,计算精确,但对计算机的要求很高,并且难以推广到高维多中心多电子系统。第二种是经典理论,它的优点是图像清晰,计算简便。不仅能够提供描述强激光场中分子过程的正确图像以便于我们了解激光与原子分子系统的相互作用,并也可以得到与量子计算一致的结果,只是精确性稍有欠缺。开展这方面的研究,将从另一方面深化人们对强场下多原子分子的动力学行为的了解。第三种是半经典理论,它可以综合经典理论与量子方法的优点,在哈密顿量中加入量子修正,只是在理论推导上较为复杂。 本论文即采用了三种不同的计算方法,分别从经典理论,半经典理论以及纯量子理论出发,来研究强场下多电子原子及分子系统的动力学。本文主要分为三个部分: 第一部分,介绍了经典理论方法及辛算法,并把它们推广到强场原子与分子动力学领域,具体研究了强场下氦原子和锂原子的电离动力学过程。1)我们将经典系综方法应用到强场下一维氦原子的电离动力学过程。先采用系综法选取无场时的初态,并用辛算法求解强场下He的哈密顿正则方程。在532 nm,780 nm和1024 nm时我们观察到表征非次序电离的“knee”结构,并论证出NSDI在低频时更易产生。当波长为532 nm, 780 nm和1024 nm时,随着激光强度的增大He从非次序双电离占主导地位变为次序电离占主导地位,而当波长为248 nm时不会产生非次序电离,这与相应的理论和实验结果是一致的。此外,我们的经典模拟也从单电子能量分布的角度给出了详细的NSDI和SDI图像。这些数值结果与实验和量子计算均相吻合。2)我们用经典系综方法研究了激光脉冲作用下的1维Li原子与强场作用的电离动力学。电子的运动可由哈密顿正则方程来描述。我们计算了单电离和双电离的比率随激光强度的变化情况,并用电子的能量分布加以解释。我们也研究了Li的三次电离及主要的三次电离通道。当波长为390 nm和780 nm时,Li的双电离过程从非次序向次序转变。在高频激光场下(39 nm),NSTI和NSDI均观察不到。而在低频激光场中(如390 nm, 780 nm),表征非次序双电离与非次序三电离的“knee”结构则非常明显。此外,我们还计算了不同参数下非次序双电离与非次序三电离的变化规律并用能量曲线加以解释。 第二部分,我们在M. S. Child等人提出的耦合干涉态理论(CCS)基础上发展了这一方法并将其推广到强场多原子分子和多电子原子的动力学研究领域,去解决多维多体量子动力学问题。此方法可以减少维度,计算简洁直观。我们可以观察到He原子的低能态结构。我们也提出了电子位置和动量的含时演化,其结果也可证明“重散射”模型的正确性,即电离的电子在激光场作用下返回核附近,与未电离电子发生非弹性碰撞而产生双电离。此外,He的角分布也被研究,结果表明,在波长较短时,ATI谱线更为明显。随着波长的增大或者场强的增加,角分布离核更近,并且电子与轴线方向夹角的最大值更小。 第三部分,简单介绍了Chu等人提出的一般伪谱方法和密度泛函理论,并将此应用于研究强场下原子与分子的高次谐波发射和多光子电离。我们首先用一般伪谱离散(GPS)来得到初态,这一方法的优点是可以用尽量少的点来得到高精度的电子态。接着采用密度泛函研究了Ne原子的高次谐波和多光子电离,其结果与实验符合得很好。


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