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CeO_2基电解质的电性能研究及在中温固体氧化物燃料电池中的应用

严端廷  
【摘要】: 降低工作温度是中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)的发展目标。CeO_2基电解质材料由于材料制备简单,且在中温范围内比钇稳定氧化锆(YSZ)的电导率高近一个数量级,而受到人们的青睐。本文以掺杂CeO_2基电解质为主要研究对象,对影响CeO_2基材料离子导电率的几个主要因素进行了探索。 首先,将空间电荷效应和杂质阻塞效应同时考虑在内,提出了一种表征空间电荷效应和杂质阻塞效应的变化规律的方法。制备了不同晶粒尺寸的SDC电解质材料,研究了晶粒尺寸对SDC电学性能的影响。晶粒尺寸的变化对晶界电导率的影响显著,主要归因于杂质稀释,与空间电荷效应无关。SDC电解质的单电池输出特性与晶粒尺寸有较大的关系,其中以1250 oC烧结10h的SDC为电解质的单电池的最大输出功率密度最高,800 oC时可达648mW/cm2。 采用甘氨酸-硝酸盐法制备了Tb、Sm共掺杂CeO_2材料,研究了Tb、Sm共掺杂对材料微观结构和电学特性的影响。当在1250oC和1350oC烧结时,共掺杂0.01mol的Tb对应样品的电导率最高,主要是晶粒电阻的变化引起的。而1450oC烧结时,掺杂比例为0.05mol时样品的电导率最高,主要是晶界电阻的变化引起的。在1250oC烧结时,样品平均晶粒尺寸几乎与Tb的含量无关。而1450oC烧结时,随Tb含量的增加,样品的平均晶粒尺寸逐渐减小。 制备了SDC-NiO复合电解质材料,研究复合NiO对电解质样品的微观结构和电学性能的影响。NiO可以促进晶粒生长,这主要是由粘性流动烧结机理导致的。当复合比例较大时,会由于定扎而使晶粒尺寸变小。复合电解质经过1450 oC烧结10小时观察到了清扫效应,复合NiO不改变样品的空间电荷势。对于1250 oC和1450 oC烧结的样品,复合0.5NiO均有利于电池性能的提高,这主要归因于复合NiO对电解质中的SiO_2具有“束缚”作用。其中以1250 oC烧结10小时的SDC+0.5Ni为电解质的单电池在800 oC时的最大功率密度达860mW/cm2。 制备了不同甘氨酸含量的SDC电解质材料。不同的甘氨酸含量对SDC的晶粒电导在不同烧结温度下均无影响。不同的甘氨酸含量对SDC的晶界电导的影响显著, 1250oC烧结时,G/N值为1.0时,材料的电导率最好,1450oC烧结时,G/N值为0.26时材料的电导率最好。


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