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共掺杂p型ZnO和富氮Zr-N薄膜的制备、性能及表征

隋瑛锐  
【摘要】: 本论文包括两大部分内容: 第一部分针对氧化锌(ZnO)研究中存在的“p型ZnO的制备和性能”关键问题开展研究工作。目前,p型ZnO的制备仍然存在着高电阻率,低迁移率、低载流子浓度、性能不稳定等问题,本部分论文利用共掺杂提高受主杂质在ZnO中的固溶度和降低受主杂质离化能的方法制备p型ZnO。 采用磁控溅射技术,以高纯的N_2和O_2为溅射气体,ZnO:BN(1at%)为靶材,在石英衬底上生长出B-N共掺ZnO薄膜。对其进行后热处理发现,随温度升高,薄膜的导电性从n型变成p型,最后又转变成弱p型,在中间退火温度650°C时,表现最好的p型导电性质,电阻率、载流子浓度、迁移率分别为2.3Ωcm,1.2×10~(17),11 cm~2/Vs,与相同实验条件下制备的电阻率、载流子浓度、迁移率分别为50Ωcm,3.6×10~(16),4.4 cm~2/Vs的N掺杂p型ZnO相比,p型导电性能得到提高。 采用磁控溅射技术,讨论了在Ar和O_2溅射气氛下,氧流量比对B-N共掺ZnO薄膜电学性质的影响,测量结果表明,当氧流量比为70%时,在石英衬底上制备的B-N共掺杂ZnO薄膜具有最好的p型导电性质;研究了退火气氛对Ar/O_2溅射气氛下制备的B-N共掺ZnO薄膜性能的影响。研究结果发现,样品无论在真空还是氧气气氛下退火后都表现p型导电,但在真空气氛下退火后的p型导电性质要比在氧气气氛下退火后的p型导电性质好很多。真空气氛下退火样品的p型导电主要来自于No受主的贡献,而在氧气气氛下退火样品的p型导电主要来自于锌空位(VZn)受主的贡献。 采用磁控溅射技术,利用高纯的Ar和N_2混合气体溅射ZnO:P_2O_5 (2wt%)靶,在石英衬底上生长出P-N共掺ZnO薄膜;经800℃真空退火,在富锌条件下,获得电阻率,载流子浓度和迁移率分别为3.98Ωcm,2.18×10~(18)cm~(-3),1.35 cm~2/Vs的P-N共掺的p型ZnO薄膜,与相同实验条件下制备的P单掺和N单掺的p型ZnO薄膜相比,p型导电性能得到提高。通过实验结果分析,我们推断在P-N共掺p型ZnO价带边上形成一个由中性钝化(PZn-3No)复合体形成的完全被占据的杂质带,导致带隙宽度变小,该复合体和额外的作为No受主的N原子能够形成一种稳定结构的P_(Zn)-4N_o复合体,p型导电主要来自于这个P_(Zn)-4N_o复合体受主的贡献。验证了理论计算的正确性。 第二部分针对Th3P4和尖晶石结构金属氮化物新型超硬材料的制备和性能开展研究工作。富氮的Zr-N化合物在常温常压下通常都是热力学亚稳相,并且合成困难,但对其研究无论是在理论上还是实验上都有重要意义。理论计算表明Th3P4结构的Zr_3N_4(c-Zr_3N_4)薄膜是一种新型超硬半导体材料,在机械、电子、光学等领域具有重要的应用,研究出制备c-Zr_3N_4薄膜的新的方法和技术是必要的。本部分论文利用磁控溅射技术在常压下制备富氮的Zr-N薄膜。 采用磁控溅射技术,利用高纯的Ar和N_2为溅射气体,金属Zr为溅射靶材,衬底温度为500℃,在Si衬底上制备了由岩盐结构的ZrN(γ-ZrN)相和c-Zr_3N_4相组成的富氮的Zr-N薄膜;研究了N_2/(N_2+Ar)流量比(RN_2)对Zr-N薄膜的结构、性能的影响。研究结果表明,随着RN_2的增加,γ-ZrN相的相对含量不断减少,c-Zr_3N_4相的相对含量不断增加,Zr-N薄膜经历从γ-ZrN相到c-Zr_3N_4相的转变,经历着从导体向半导体的转变。在纯氮气的溅射下,衬底温度为100℃,在玻璃衬底上,氮气气氛下400℃原位退火后制备了具有单一相c-Zr_3N_4的薄膜。首次在实验上证明c-Zr_3N_4是一种p型半导体,禁带宽度为2.8 eV。在常温常压下c-Zr_3N_4薄膜的合成主要是薄膜生长的非平衡过程和晶格失配及热失配所产生的张应力共同作用的结果。


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