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《长春工业大学》 2010年
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稀土对过渡金属掺杂的介孔氧化铝的催化性能的促进作用

孙维瑶  
【摘要】:苯酚是重要的精细化工中间体,具有很高的经济价值,需求量一直在增长。工业上制备苯酚的传统方法一般包括多步复杂的反应,且伴随有大量副产物丙酮及其它污染物,不符合可持续发展的战略。近年来,作为一条比较经济的路线,苯直接氧化合成苯酚的反应引起广泛关注。苯直接催化氧化合成苯酚只需一步化学反应就可从原料得到最终产品,符合绿色合成的观点。 以异丙醇铝为铝源,葡萄糖为模板剂,用溶胶凝胶法在酸性条件下合成了过渡金属掺杂的介孔Al2O3,通过以H2O2为氧化剂的苯氧化制苯酚的反应进行催化活性的评价,反应条件为H2O2/C6H6摩尔比为3:1,反应介质是乙腈,温度为60℃,反应时间是4h。结果表明,掺杂过渡金属的介孔Al2O3催化活性均高于纯载体的催化活性,表明了介孔Al2O3骨架上的过渡金属是催化活性中心。其中Cr/Al2O3的催化性能较好。 同样,用溶胶凝胶法在酸性条件下合成稀土金属(Er、Gd、Yb、Sm)掺杂的介孔氧化铝。通过以H2O2为氧化剂的苯氧化反应进行催化活性的评价。结果表明,掺杂稀土金属的介孔Al2O3催化活性较纯载体的催化活性均有所提高。 在制备过渡金属掺杂介孔氧化铝过程中发现,筛选出Cr/Al2O3的催化性能较好,在此基础上,又分别引入种四稀土元素(Er、Gd、Yb、Sm),即Er-Cr/Al2O3、Gd-Cr/Al2O3、Yb-Cr/Al2O3与Sm-Cr/Al2O3,用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附技术(BET)、热重差示扫描量热分析(TG-DSC)、程序升温还原(TPR)等现代分析手段对制备的催化剂的结构进行表征。苯氧化反应条件为H2O2/C6H6摩尔比为3:1,反应介质是乙腈,温度为60℃,反应时间是4h,当添加稀土元素后,催化剂的催化活性都有了提高,其中Yb-Cr/Al2O3和Sm-Cr/Al2O3、Gd-Cr/Al2O3的选择性达到100%。结合表征结果,初步探讨了它们结构及催化剂活性提高的原因。
【学位授予单位】:长春工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O643.36

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