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《长春工业大学》 2018年
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苯一步氨化合成苯胺新催化剂体系的开发

白春艳  
【摘要】:苯胺是重要的有机化工原料,是聚氨酯单体、染料、医药中间体、精细化学品及导电高分子材料生产的重要原料。目前工业上生产苯胺的方法大多数采用多步合成法,尽管工艺相对比较成熟,但是这些方法均具有许多的问题,如生产过程中使用腐蚀性原料、所用的设备操作复杂、原料利用率低、反应条件苛刻、生产周期长及环境问题等。苯直接胺化一步合成苯胺是最先进的生产技术,但由催化剂的原因,一直未实现工业化。因此高效的苯胺化催化剂是行业的亟需。本文首次报道了应用石墨烯负载氧化铜来催化苯胺化制苯胺的反应。催化剂采用水热法制备。并对其结构、表面形貌、热稳定性等进行了表征分析,并且考察它对氨水为胺化剂,过氧化氢为氧化剂,苯一步氨化合成苯胺过程中的催化性能。详细地考察了硝酸铜与氧化石墨烯的质量比、反应时间、反应温度、醋酸浓度、苯与氨水的摩尔比、苯与过氧化氢的比、催化剂的用量对胺化反应活性的影响。获得了适宜的反应工艺条件为:硝酸铜与氧化石墨烯的质量比为30:1,苯与氨水的摩尔比为1:3,苯与过氧化氢的摩尔比为1:1.5,催化剂用量为0.1 g,过氧化氢采用滴加方式,在70℃下反应3.0h,得到苯胺的最高选择性为100%,收率为77.3%。催化剂经5次重复使用后活性变化不大。本研究结果为苯直接胺化制苯胺提供了具有工业化应用前景的新技术。
【学位授予单位】:长春工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;TQ246.31

【参考文献】
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