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《长春工业大学》 2018年
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聚苯并咪唑改性高温质子交换膜的制备及其性能研究

田雪  
【摘要】:质子交换膜燃料电池(PEMFC)是内燃机最理想的替代品之一,因其具有高效率,低排放,紧凑的电池设计以及对环境无污染等特点。PEMFC最关键的部分是质子交换膜(PEMs),其作为固态电解质,是为了防止燃料和氧化剂的交叉混合,同时使质子在电极之间进行传输。目前商业化的质子交换膜是Nafion膜,因其具有优异的机械性能,高导电性以及在中等温度(80 ~oC)下的良好化学稳定性。然而,它也存在一些致命的缺点,如对水的过度依赖,过高的甲醇渗透和高成本限制了其大规模的应用。因此,研发出一种能在高温条件下使用且价格低廉的PEM材料迫在眉睫。磷酸掺杂聚苯并咪唑(PA/PBI)膜因其具有优异的热稳定性,优异的机械性能以及高温下的高质子传导性而被广泛研究。PA掺杂水平,温度和相对湿度对于PA/PBI膜的质子传导性是至关重要的。然而,由于PA的强塑化作用,较高的PA掺杂水平导致机械强度下降,严重阻碍膜的实际应用。因此,对这类膜材料进行改性并提高其综合性能尤为重要。本文首先制备聚苯并咪唑(PBI)/离子液体(IL)复合膜。所用IL具备硅氧烷官能团,在酸性条件下可水解形成IL功能化的Si-O-Si网络(NP),进而制备得到一系列PBI/NP-X膜。所有的PBI/NP-X复合膜都表现出优异的化学稳定性和氧化稳定性。由于NP小分子的引入,使PBI/NP-X复合膜的初始热分解温度降低了,但仍能满足高温质子交换膜的使用。同时膜可以吸收更多的磷酸,有利于有提高质子传导率,而且机械性能也有一定的提高。综合考虑质子传导率与机械性能等影响因素,确定了NP的最佳含量为15%,其在180 ~oC时,PBI/NP-15复合膜的质子传导率达到了0.061S cm~(-1)为了进一步提高磷酸掺杂能力与保酸能力,我们还合成了接枝聚苯并咪唑膜(PBIm),然后使用KH560作为交联剂,制备了一系列的CPBIm-X交联接枝膜。接枝侧链含有咪唑官能团,不仅可以增加碱性位点,而且可以实现更高的磷酸吸附。此外,与PBI主链上的咪唑环相比,咪唑环侧链具有柔韧性,有利于质子传递。CPBIm-5在180 ~oC时的质子传导率为0.092 S cm~(-1),与纯PBI膜相比,质子传导率几乎提高了3倍。KH560的水解使膜中生成了硅烷交联网络结构,能够有效地提高磷酸(PA)的稳定性,例如,CPBIm-5在312小时之后磷酸的剩余重量为57%,而纯PBI的磷酸几乎全部流失,总之,CPBIm既能提高磷酸的吸附含量也能有效阻止磷酸的流失。
【学位授予单位】:长春工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O633.5;TM911.4

【参考文献】
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