收藏本站
《东北师范大学》 2011年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

P25薄膜光催化降解水中喹啉及其中间产物的微生物抑制效应研究

朱遂一  
【摘要】:光催化技术能够有效解决水中多种人工合成有机物的持久性污染问题,其与生物处理技术的联合应用在污水处理领域展现出明显的优势。然而,受粉体光催化剂使用过程中回收困难,且光催化氧化耗时长、能耗大等问题,限制了其在实际工程中的应用。众多研究显示,难降解有机物经过光催化处理后,其出水仍具有一定的微生物抑制性。据此,本项目以典型化工原料喹啉为研究对象,利用光催化技术与生物处理技术相结合,系统研究了光催化材料制备、喹啉的光催化降解行为及其出水对活性污泥的影响,主要成果如下: 以制备磁分离型粉体催化剂为目标,采用沉积-沉淀法在纳米Fe_3O_4表面负载Au颗粒,制备了系列FeO_x/Au催化剂。经过煅烧后部分Fe_3O_4被氧化生成α-Fe_2O_3提高了光催化活性,但仍具有良好的磁分离效果。表面负载Au能够增强FeO_x/Au的光催化活性,但其对水中喹啉的降解速率明显低于Deguessa P25 TiO_2。 在不加粘结剂的前提下采用浸渍涂布法在多孔镍基片上负载P25 TiO_2,制备成一种多孔镍基P25薄膜。保持负载浓度为10 wt.%时制备的P25薄膜具有最佳的光催化活性,其原因是薄膜具有大比表面积和多孔结构,表面存在大量微裂痕,而且热处理并没有明显改变P25 TiO_2的晶相,并促使基片上Ni以金属镍和氧化镍共存体(比例为12 at.%)扩散到薄膜表面。 相应地,以10 wt.%浓度制备的P25薄膜为光催化组件,设计并制作了一种连续流内循环光催化反应器,分别考察了初始浓度、光照时间、光强、曝气量等条件下对水中喹啉去除效果的影响。结果表明:增大光照强度、曝气量和延长反应时间能够明显提高水中喹啉的光催化降解率,反应温度和初始浓度不是主要的控制步骤。保持初始溶液pH=4时水中喹啉的去除效率最高。 水中喹啉的光催化降解符合Langmuir- Hinshelwood动力学模型,这说明水中喹啉的光催化氧化过程主要发生在P25薄膜的表面,光生电子-空穴派对的直接还原和氧化是水中喹啉初步降解的主要步骤。增大初始浓度有助于提高水中有机物的去除率,但会降低喹啉的去除速率,这主要是受产物竞争吸附和竞争氧化自由基的影响;水中喹啉的降解活化能为16.9kJ/mol,表观吸附常数为0.024 L/mg。水中喹啉光催化降解动力学的表达式为: r_a=0.35×10~(-3)exp(-16906/RT)I_a~(0.53)×1.29C_(o2_/(1+1.29C_(o2))×0.024C_q/(1+0.024C_(q0)) HPLC和GC/MS分析结果显示喹啉光催化降解产物中包括2-和3-吡啶甲醛、2-和3-乙酰吡啶以及2-羟基喹啉。在有氧条件下TiO_2表面的喹啉存在一条可能的降解途径:首先是TiO_2吸附氧分子的接受光生电子生成O_2~-,其在水相中具有一定的存活时间从而可以参与喹啉的光催化过程,其吸收的光生电子向TiO_2表面活性点位释放时,也会出现向相邻吸附位置的喹啉分子中-2位释放,从而在-2位引入氧基并在氧化物种作用下生成2-羟基喹啉,这样增大了吡啶环上-3位电荷密度促使该点位被氧化,最终导致吡啶环在2,3-位开环,生成一系列苯系物。 以活性污泥为受试物,检验了喹啉光催化降解30min和60min时,对可培养细菌和酶活性的影响,结论显示光催化降解30min出水不利于活性污泥中可培养细菌的生长,受总生物量降低的影响,脱氢酶、蛋白酶活性明显下降。喹啉水溶液经过60min光催化降解后,并没有抑制水中细菌的生长,活性污泥中存在土著菌群具有专性降解或共代谢降解喹啉及其中间产物的特性。 进一步构建连续流光催化-生物处理组合实验模型,研究了喹啉水溶液的降解过程,当光催化降解时间为60min时,组合系统出水中CODCr值保持在50mg/L左右,具有稳定的去除效率。当降解时间调整为30min时,出水CODCr值上升到90mg/L,且出水呈现粉红色。最后利用PCR-DGGE技术分析了喹啉水溶液光催化氧化后对活性污泥中微生物群落结构的影响,结果显示光催化30min的喹啉水溶液对活性污泥中微生物具有抑制性,微生物物种多样性下降,未培养细菌Clostridium sp.适应低营养基质条件使种群数量增大,而Sphingopyxis granuli sp.能够优先利用或共代谢喹啉水溶液光催化出水中的有机物从而发育成为新的优势种群,其作为可培养土著细菌可以直接从活性污泥中筛选并获得具有高效降解性的纯菌株。
【学位授予单位】:东北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X703

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王积森;冯忠彬;孙金全;贾明剑;宋振雷;;纳米TiO_2的光催化机理及其影响因素分析[J];微纳电子技术;2008年01期
2 柏耀辉;孙庆华;温东辉;唐孝炎;;假单胞杆菌BC001对吡啶和喹啉的生物去除[J];北京大学学报(自然科学版);2008年02期
3 向少能;陈琳;何晓丽;陈章宝;;水体微生物多样性PCR-DGGE分析方法的比较研究[J];重庆工学院学报(自然科学版);2007年07期
4 刘秀华,傅依备,许云书,钟志京;水处理中多相光催化反应器的研究进展[J];催化学报;2005年05期
5 陈颖,王宝辉,张海燕;半导体光催化技术及其应用[J];大庆石油学院学报;1998年04期
6 姜昕;马鸣超;李俊;鲁安怀;钟佐燊;;污水处理系统中活性污泥细菌多样性研究[J];地学前缘;2008年06期
7 胡敏艺;周康根;陈瑞英;郭朝晖;;超细氧化亚铜粉体的制备与应用[J];中国粉体技术;2006年05期
8 汪世龙,张震,李敏,孙晓宇,李文哲,倪亚明,王文峰,姚思德;水相中喹啉的辐解机理研究[J];辐射研究与辐射工艺学报;2004年06期
9 杨良静;何俊瑜;任艳芳;周国强;王阳阳;胡定昌;;Cd胁迫对水稻根际土壤酶活和微生物的影响[J];贵州农业科学;2009年03期
10 吴省,童仕唐,刘亚丽;TiO_2光催化剂载体的选型及负载方法研究[J];湖南工程学院学报(自然科学版);2002年03期
中国博士学位论文全文数据库 前5条
1 赵学坤;有机污染物的光助Fenton法氧化降解及其在海洋沉积物上的吸附行为研究[D];中国海洋大学;2004年
2 朱大章;N-杂环化合物真空紫外降解机理研究[D];同济大学;2007年
3 朱馨乐;TiO_2光催化降解杀虫剂哒螨酮机理研究[D];东南大学;2005年
4 王进;高效厌氧技术在印染废水处理中的应用研究[D];上海交通大学;2007年
5 吕振华;四氢呋喃对淡水、污水和活性污泥的生态毒理效应及其生物降解[D];浙江大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 李瑛;纳米TiO_2气相光催化氧化苯胺的研究[D];武汉大学;2005年
2 曾梦兆;人工湿地基质酶及其活性与净化养殖废水效果相关性研究[D];华中农业大学;2008年
3 谢芳;8-羟基喹啉类金属钛(Ⅳ)和锰(Ⅲ)配合物催化烯烃及硫醚氧化研究[D];湖南师范大学;2009年
4 刘建伟;氮杂环化合物介质阻挡放电降解的实验研究及机理初探[D];南昌大学;2009年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 梁文耀;谢宝君;罗颖;禹筱元;董先明;;二氧化钛光催化降解塑料研究进展[J];工程塑料应用;2012年01期
2 吴利;余育和;冯伟松;;PCR-DGGE技术在环境微型生物群落研究中的应用[J];合肥师范学院学报;2010年06期
3 唐玉朝,刘绍根,薛莉娉,况敬静,黄雪峰;水解沉淀法制备氮掺杂TiO_2光催化剂的活性研究[J];安徽建筑工业学院学报(自然科学版);2005年03期
4 秦福春;朱纯祥;;重铬酸钾法测定化学需氧量消解时间的研究[J];安徽农学通报;2008年22期
5 赵跃光;;分子水平上的微生物研究技术与方法进展[J];安徽农学通报(上半月刊);2009年17期
6 李霞;潘开文;高平;王进闯;蔡登高;;农药对土壤微生物和酶活性的影响[J];安徽农业科学;2007年21期
7 马少杰;赵勇;戴习林;潘迎捷;;南美白对虾养殖系统中氨氧化菌多样性研究[J];安徽农业科学;2008年10期
8 蒋建文;林文辉;王亚军;石存斌;潘厚军;吴淑勤;;应用DGGE技术比较池塘人工生物膜与水体微生物多样性差异[J];安徽农业科学;2008年21期
9 刘春英;;负载型TiO_2光催化降解垃圾渗滤液的动力学研究[J];安徽农业科学;2008年24期
10 马骁轩;;TiO_2光催化技术降解废水有机物的研究[J];安徽农业科学;2009年08期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 高永超;迟建国;邱维忠;王加宁;张强;;分子生物学技术在污染土壤修复中的应用[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷)[C];2011年
2 江宏富;宋海燕;张学斌;刘杏芹;彭定坤;孟广耀;;硅藻土基光催化膜的制备表征及催化性能[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
3 信会菊;郝维昌;王天民;;S掺杂的γ-Bi_2O_3的制备及光催化性能[A];中国化学会第十二届全国应用化学年会论文集[C];2011年
4 姜昕;马鸣超;李俊;李力;钟佐燊;;用DGGE技术分析污水人工快速渗滤系统中微生物种群分布[A];微生物与人类健康科技论坛论文汇编[C];2009年
5 赵丽宁;黄翔;杨建忠;狄育慧;;纳米光催化活性碳纤维净化空气初探[A];第四届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2004年
6 赵丽宁;黄翔;狄育慧;;纳米光催化与ACF组合技术净化空气的性能分析[A];第五届功能性纺织品及纳米技术应用研讨会论文集[C];2005年
7 申祚飞;黄翔;颜苏芊;;纳米TiO_2与ACF复合材料净化空气性能的影响因素分析[A];第六届功能性纺织品及纳米技术应用研讨会论文集[C];2006年
8 樊丽娟;黄翔;吴志湘;;纳米光催化与蒸发冷却技术相结合的空调系统初探[A];第七届功能性纺织品及纳米技术应用研讨会论文集[C];2007年
9 杨栋樑;;纳米技术在织物功能性整理中应用有关问题的探讨[A];第八届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2008年
10 赵娟芝;董永春;杜芳;韩振邦;武金娜;;改性聚丙烯腈纤维铁催化剂在罗丹明B氧化降解反应中的应用[A];铜牛杯第九届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李冀辉;以鳞片石墨为原料的多功能碳材料的制备与应用研究[D];河北大学;2009年
2 李振东;东祁连山高寒草地优势植物内生细菌多样性研究[D];甘肃农业大学;2010年
3 胡裕龙;氮掺杂纳米二氧化钛基可见光催化剂的制备及性能研究[D];华中科技大学;2010年
4 刘绍根;城市污水生物絮凝吸附工艺的特性及模拟研究[D];中国科学技术大学;2010年
5 刘强;基于优化血液相容性的生物医用金属材料表面设计与改性[D];江苏大学;2010年
6 黄兵;固定化微生物净化低浓度SO_2烟气研究[D];昆明理工大学;2009年
7 钱轶超;浅水湖泊沉积物磷素迁移转化特征与生物作用影响机制研究[D];浙江大学;2011年
8 胡安辉;高效短程硝化/厌氧氨氧化富集培养物的研究[D];浙江大学;2010年
9 童天中;晶相可控纳米TiO_2微球的制备、表征及其金属改性研究[D];华东理工大学;2010年
10 张增胜;农村分散式污水处理适用技术及机理研究[D];东华大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 姚俊平;低剂量替米考星对离体恒化器模型中人肠道菌群的影响[D];华中农业大学;2010年
2 郭亮;干扰—沉积物再悬浮对浮游细菌群落结构和多样性的影响[D];华中农业大学;2010年
3 鲜莹;高效产胞外酶菌株的筛选及其对鱼塘水体有机N、P的转化作用[D];华中农业大学;2010年
4 张旭;纳米CeO_2-TiO_2复合介孔材料的制备及性能[D];河北大学;2009年
5 齐天骄;铟锡氧化物纳米微粒表面修饰研究及其悬浮液的制备[D];中国工程物理研究院;2010年
6 吴颖靖;鄱阳湖湖区水体营养盐分布格局及富营养化动态分析[D];中南林业科技大学;2009年
7 刘东方;自清洁保健型建筑涂料的制备及其性能的研究[D];长春理工大学;2010年
8 栗栋;二元染料的纳米TiO_2可见光催化降解研究[D];郑州大学;2010年
9 李明珠;弗氏链霉菌S.fradiae S-221角蛋白酶基因的异源表达及酶学性质研究[D];郑州大学;2010年
10 刘尧;玉米秸秆腐解复合菌系CSS-1的构建、菌群组成及腐解特性研究[D];山东农业大学;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张萍,李大成,刘恒,张平;氧化亚铜的制备[J];四川有色金属;1995年03期
2 张萍,刘恒,李大成;亚硫酸钠还原法制备超细氧化亚铜粉末[J];四川有色金属;1998年02期
3 吴正翠,邵明望,张文敏,孙益民;微波辐照下均分散氧化亚铜超细粒子的制备[J];安徽师范大学学报(自然科学版);2001年04期
4 李峰;丁长青;;持久性有机污染物(POPs)对鸟类的影响[J];动物学杂志;2006年02期
5 郑用熙 ,魏奎均;用8-羟基喹啉分离钛与铌钽及测定钛的研究[J];北京大学学报(自然科学);1963年02期
6 陈辉,张剑波,刘小鹏,杨宇翔;漆酶催化降解氯酚类有机污染物[J];北京大学学报(自然科学版);2005年04期
7 黄险波,张亮,李定华,李颖,涂洪斌;氧化亚铜在聚氯乙烯燃烧热降解中的作用[J];北京理工大学学报;1997年05期
8 孟林,张国芳,赵茂林;水保护坡观赏优良地被植物—马蔺[J];农业新技术;2003年03期
9 于向阳,程继健,杜永娟;TiO_2光催化薄膜的制备法[J];玻璃与搪瓷;2001年01期
10 成晓玲,胡社军,匡同春,曾鹏,谢光荣,汝强;纳米二氧化钛薄膜制备研究进展[J];表面技术;2005年04期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 官宝红;活性污泥法处理碱减量印染废水的研究[D];浙江大学;2001年
2 钟文辉;2,4-二氯酚的微生物降解及相关基因的克隆[D];浙江大学;2001年
3 吴高明;焦化废水(液)物化处理技术研究[D];华中科技大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 范艳丽;纤维素降解菌的筛选及特性研究[D];武汉科技大学;2004年
2 符成泽;发光细菌法和硝化速率法测定污水毒性的可行性研究[D];同济大学;2006年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 何建波,张鑫,魏凤玉,陈培荣;TiO_2薄膜晶相组成对苯胺光催化降解的影响[J];应用化学;1999年05期
2 褚庆柱,白玉兰,孔德良,叶庆国;光催化氧化法降解对二甲氨基苯甲醛[J];青岛化工学院学报(自然科学版);2002年03期
3 葛飞,杨天军,杨柳春;二氧化钛悬浆体系光催化降解苯酚的研究[J];湘潭大学自然科学学报;2002年01期
4 卢萍,姚明明,张颖,崔玉,夏光明;具有催化活性TiO_2薄膜的制备及表征[J];云南民族大学学报(自然科学版);2003年04期
5 叶钊,潘海波;水热法制备TiO_2光催化剂及降解罗丹明B的活性[J];水处理技术;2004年01期
6 曹晓瑶,万金泉,马邕文,周深桥;二氧化钛膜及其改性膜光催化降解亚甲基蓝的研究[J];四川大学学报(自然科学版);2004年03期
7 江俊俊,汪模辉,顾娟;室内空气中微量甲醛光催化降解研究进展[J];广东微量元素科学;2005年08期
8 桑雪梅;全学军;赵清华;谭怀琴;;旋转薄膜浆态光催化反应器[J];化工学报;2007年08期
9 武正簧;刘捷;;用CVD法在活性炭上镀二氧化钛薄膜光催化降解酸性品红[J];光谱实验室;2007年05期
10 周小菊;张嫦;刘东;吴莉莉;;聚乙二醇对纳米二氧化钛性质和应用的影响[J];化学研究与应用;2007年09期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 韩艳华;张飞跃;张少龙;李景林;范闽光;李斌;;水热法制备纳米Cu-Mn-O及其光催化性能[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
2 唐峰;杨旭东;;光催化降解VOCs特性的一种新预测模型[A];全国暖通空调制冷2010年学术年会学术文集[C];2010年
3 朱向东;仓龙;王玉军;周东美;;TiO_2光催化降解水相中PCB3的机理探讨[A];持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2011年
4 赵文宽;方佑龄;;太阳能纳米TiO_2光催化降解水面石油的研究[A];纳米材料和技术应用进展——全国第二届纳米材料和技术应用会议论文集(下卷)[C];2001年
5 林梅娇;莫菲菲;宋敏;沈学优;;新型TiO_2/有机膨润土复合光催化剂降解室内复合污染:三氯乙烯对甲苯光催化降解率的影响[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
6 王大彬;赵利霞;;化学发光研究TiO_2光催化降解氯酚类污染物的机理[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
7 盛义平;贲毓;;金属离子单掺杂与双掺杂的TiO_2制备及紫外光催化降解苯酚的研究[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
8 左言军;习海玲;张建宏;李志军;周放;;TiO_2悬浮体系光催化降解动力学模型的建立[A];2000'全国光催化学术会议论文集[C];2000年
9 林德娟;陈淑凤;汪信;陆路德;;α-Fe_2O_3/K~+纳米材料光催化降解亚甲基蓝染料的研究[A];纳米材料和技术应用进展——全国第三届纳米材料和技术应用会议论文集(上卷)[C];2003年
10 张士成;王金鹤;郑志坚;陈建民;;Fe~(3+)掺杂TiO_2薄膜光催化降解气相甲醛的研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 ;可见光光催化降解污染物获突破[N];中国高新技术产业导报;2004年
2 李宏乾;可见光同样能实现光催化降解反应[N];中国环境报;2006年
3 本报记者 李宏乾;用光催化技术攻克污染难题[N];中国化工报;2006年
4 石岩;用独特方法解决纳米粉体形成问题[N];科技日报;2006年
5 玉才;玻璃不再“冷” “健康”又“聪明”[N];中国建设报;2000年
6 实习生 王小龙 记者 晏燕;我国降解有机污染物研究获得重大突破[N];科技日报;2006年
7 薛燕 胡敦明;从污水中找出“钱景”[N];淄博日报;2011年
8 邓国军;制药污水成为湖北环保新难题[N];中国环境报;2004年
9 本报记者 来洁;追踪污水变清的奥秘[N];经济日报;2009年
10 王满仓;纳米技术净化空气[N];中国工商报;2003年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 朱遂一;P25薄膜光催化降解水中喹啉及其中间产物的微生物抑制效应研究[D];东北师范大学;2011年
2 艾智慧;微波/超声辅助光催化降解氯酚的研究[D];华中科技大学;2004年
3 张雯;Pt/TiO_2光催化降解苯的磁场效应[D];福州大学;2004年
4 丁正新;微波辐射对TiO_2制备及光催化过程的影响[D];福州大学;2005年
5 徐悦华;纳米二氧化钛光催化降解有机磷农药的研究[D];华南理工大学;2001年
6 罗永松;多缺陷/超短碳纳米管及负载催化剂的制备与特性研究[D];华中师范大学;2007年
7 姜平;序批式电解与可见光催化降解4-NP的研究[D];大连理工大学;2011年
8 李芳柏;改性二氧化钛的制备、表征及其在光催化处理染料废水中的应用[D];华南理工大学;1999年
9 周伟民;一维碳化硅纳米材料的制备与性能的基础研究[D];上海交通大学;2007年
10 万斌;Ag,N掺杂对TiO_2纳米管电极光催化降解有机染料的影响[D];上海大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 曲艺;云母珠光颜料工业废水处理方法及机理研究[D];武汉理工大学;2005年
2 王向锋;TiO_2光催化降解2,4-二氯酚的研究[D];吉林大学;2006年
3 赵娜娜;可见光下Er~(3+)-Yb~(3+)及Er~(3+)-N共掺杂TiO_2纳米晶的上转换光催化性能研究[D];东北师范大学;2010年
4 沈昱;光催化降解水质净化装置的设计与性能研究[D];大连交通大学;2005年
5 赵桂芳;室内甲醛的光催化治理及空气净化器的设计[D];大连理工大学;2007年
6 罗周;TiO_2/PAN碳化纳米纤维的制备及其光催化降解腐殖酸的研究[D];东华大学;2010年
7 李翠珠;纳米TiO_2/蒙脱土光催化剂的制备及其催化降解偶氮化合物性能研究[D];河北师范大学;2010年
8 全玉莲;纳米TiO_2光催化降解乙酸的研究[D];吉林大学;2005年
9 龚洁;KNb_3O_8的制备、掺Cu改性及其光催化降解酸性红G的研究[D];武汉理工大学;2005年
10 李协吉;纳米二氧化钛在环境卫生领域的应用基础研究[D];四川大学;2005年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026